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Ce rapport synthétise les travaux 2014-2015 du programme CARA (Le programme CARA - Caractérisation chimique et sources des particules). Outre l’impact du transport de particules d’origine naturelle (poussières sahariennes et aérosols issus d’émissions volcaniques), l’analyse des épisodes de pollution confirme le rôle majeur joué par la matière organique (issue en particulier du chauffage au bois) et le nitrate d’ammonium (particules secondaires dérivant notamment des émissions véhiculaires et agricoles) sur les niveaux de PM10, respectivement en période hivernale et en fin d’hiver - début de printemps. Afin d’apporter une réponse adaptée au besoin grandissant de compréhension immédiate de ces épisodes, le programme CARA s'est attaché au cours de ces dernières années au développement d’un dispositif d’observation en temps réel de la composition chimique des PM. Dans la continuité des travaux précédents ayant permis d’identifier et de tester deux instruments particulièrement adaptés au cadre opérationnel (i.e., l’Aethalomètre multi-longueur d’ondes de type AE33 et l’Aerosol Chemical Speciation Monitor), une large place a été accordée en 2014-2015 à l’accompagnement des AASQA pour le déploiement de ces analyseurs sur quelques sites d’intérêt national. Ce suivi a notamment intégré un soutien technique pour la mise en œuvre et la calibration des instruments, la création et l’animation de « groupes utilisateurs » spécifiques, la réalisation d’exercices d’intercomparaisons, ainsi qu’une collaboration active entre AASQA et LCSQA pour le traitement et la valorisation des données. Concernant la détermination des principales sources de PM, une étude menée simultanément sur dix sites de fond urbains métropolitains entre novembre 2014 et avril 2015 illustre clairement l’importance des contributions de la combustion de biomasse à l’échelle nationale, non seulement lors des épisodes de pollution hivernaux mais également sur les concentrations de fond (i.e., entre 18 % et 36 % des PM10 selon l’agglomération étudiée, sur cette période incluant également le début du printemps). Les analyses par Positive Matrix Factorization en cours (notamment sur les sites CARA du nord de la France et à Grenoble) confirment ces observations, ainsi que la forte influence des aérosols secondaires (organiques et inorganiques) tout au long de l’année. Outre les émissions particulaires à l’échappement, le transport routier agit comme un contributeur majeur des précurseurs gazeux (NOx et composés organiques volatils) nécessaires à la formation des ces aérosols secondaires. Son impact en site de proximité automobile inclut également les phénomènes d’abrasion (freins, pneus, chaussée) et de remise en suspension (30-35 % des PM10, en moyenne annuelle, en bordure de périphérique parisien). Enfin, l’analyse d’un très large panel de filtres du programme CARA dans le cadre des projets INACS et INACS-2 a permis de mettre en évidence, à l’aide d’une méthodologie novatrice (basée sur l’analyse isotopique), l’origine principalement agricole de l’ammonium lors des épisodes de pollution printaniers.   Le programme CARA a été mis en place en 2008, à l’initiative du LCSQA, pour répondre à une forte demande du ministère et des AASQA d’amélioration des connaissances sur les sources et origines des épisodes de pollution particulaire d’ampleur nationale et d’identification des principales sources de PM à l’échelle (pluri-)annuelle. Basé sur une étroite collaboration avec les AASQA volontaires mais aussi avec des laboratoires universitaires, ce programme assure également un transfert de compétences de la recherche vers l’opérationnel.

Ce rapport synthétise les principaux travaux 2018 et 2019 du programme CARA (« CARActérisation chimique des particules ») du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air. Fonctionnant en étroite collaboration avec les Associations agréées de surveillance de la qualité de l’air (AASQA) volontaires et des laboratoires universitaires, ce programme permet notamment de documenter, depuis une dizaine d’année, la composition chimique et les origines des particules atmosphériques affectant la qualité de l’air. Il intègre également la mise en œuvre d’outils statistiques et/ou de modélisation numérique, visant à l’amélioration des systèmes de prévision ainsi qu’à l’évaluation de possibles mesures de réduction des concentrations en air ambiant. Dans ce cadre, une étude spécifique a également été consacrée à l’ozone, polluant gazeux secondaire en interaction avec la phase particulaire.   Si des dépassements de valeurs limites journalières fixées pour les PM10 sont encore fréquemment observés sur le territoire, notamment en fin d’hiver-début de printemps sous l’effet de l’accumulation des émissions primaires (dont le chauffage résidentiel et le transport routier) et la formation de particules secondaires (nitrate d’ammonium et aérosols organiques secondaires), aucun épisode de longue durée (> 3 jours) et de large échelle spatiale (impliquant simultanément plusieurs régions voisines) n’a été observé en métropole sur la période 2018-2019. En revanche, la survenue de pics de concentration de courte durée en bordure littoral Manche et mer du Nord entre la fin de l’hiver et le début de l’été semble répondre à des processus complexes, qu’il s’agira d’explorer sur la période 2020-2021. Il est également à noter que 2018 et 2019 ont été marquées par de fortes intrusions de poussières sahariennes en zone Caraïbe ainsi que par d’importants épisodes estivaux de pollution à l’ozone. Pour ce dernier polluant, l’analyse des épisodes de l’été 2019 illustre l’effet bénéfique attendu d’une diminution des émissions des substances précurseurs (oxydes d’azote (NOx) et composés organiques volatils) sur quasiment l’ensemble du territoire, malgré la complexité des processus chimiques mis en jeu (avec de possibles augmentations localisées dans les grandes agglomérations et bassins industriels). Ces résultats confirment l’intérêt de la mise en place de plans de réduction ambitieux des émissions concernant toutes les activités humaines, en particulier en zone urbaine et fortement émettrice de NOx. Par ailleurs, l’étude sur le long-terme menée depuis 2008 au niveau de la station grenobloise Les Frênes (fond urbain) indique une baisse significative des concentrations de PM10, mais également du carbone élémentaire (EC) et des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP). En revanche, les concentrations hivernales de PM issues de la combustion de biomasse ne présentent pas de tendance significative sur la période 2011-2017, conduisant à une augmentation de leur contribution relative aux PM10. Le chauffage au bois reste donc l’un des principaux leviers d’actions pour l’amélioration de la qualité de l’air à Grenoble, et il apparait nécessaire de poursuivre cette étude, afin notamment d’aider à la bonne évaluation de l’efficacité des politiques publiques mises en œuvre (dont les « fonds air bois ») en région Auvergne-Rhône-Alpes, comme sur d’autres territoires. De même, la baisse notable (env. 0,4 µg/m3 / an) des concentrations de matière organique au SIRTA (fond régional, Ile de France) ne peut être que très partiellement attribuée à une diminution des émissions par le chauffage au bois sur la période 2011-2018. Si l’on note une diminution de l’ordre de 80 ng/m3 / an de la fraction organique directement imputable à la combustion de biomasse, aucune tendance significative n’est observée à ce stade pour la fraction de carbone suie liée à cette même source ni pour la fraction organique primaire la moins oxydée (issue de la combustion d’hydrocarbures mais également au chauffage au bois). Dans le même temps, on note une diminution très légère (env. 20 ng/m3 / an) mais statistiquement significative de la part de carbone suie émise par la combustion d’énergie fossile (incluant les émissions automobiles à l’échappement). Cette tendance pourrait s’accompagner d’une réduction de l’influence de l’ensemble des composés organiques volatils d’origines anthropiques sur la formation d’aérosols organiques secondaires, dont la composante la plus oxydée explique globalement la moitié de la baisse observée des concentrations de matière organique totale. Enfin, les travaux réalisés en 2018 et 2019 ont également pris la forme de nombreuses collaborations scientifiques avec des acteurs académiques (inter-)nationaux, permettant notamment la révision du guide européen pour l’utilisation d’outils statistiques d’identification et de quantification des sources des polluants atmosphériques, ainsi que la publication dans des revues à comité de lecture d’une dizaine d’articles basés, en totalité ou pour partie, sur des résultats obtenus dans le cadre du programme CARA.

Le programme CARA, « caractérisation chimique des particules », a été mis en place en 2008, en réponse au besoin de compréhension et d'information sur l'origine des épisodes de pollution particulaire. Ce dispositif pérenne s’appuie aujourd’hui sur des prélèvements in situ pour analyses chimiques au laboratoire ainsi que sur des mesures automatiques en différents points du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air. L’apport des outils de caractérisation chimique en temps réel ainsi que la consolidation du dispositif MERA/EMEP en sites de fond rural permet d’envisager un redimensionnement du programme CARA, afin de répondre au besoin de rationalisation de l’ensemble du dispositif tout en maintenant une réponse adaptée aux besoins d’amélioration des connaissances. La présente note vise à synthétiser les principales pistes d’évolutions envisagées en ce sens à court-terme. Ces pistes incluent notamment la consolidation du dispositif de sites multi-instrumentés en synergie avec la stratégie de surveillance du carbone suie et des particules ultrafines, ainsi que le redéploiement de sites de prélèvements urbains vers des stations de fond rural (en particulier celles du dispositif MERA/EMEP).

La  note "programme CARA : bilan des travaux 2016" synthétise les principaux travaux 2016 du programme CARA, mis en place en 2008, à l’initiative du LCSQA, pour répondre à une forte demande du ministère et des AASQA d’amélioration des connaissances sur les sources et origines des épisodes de pollution particulaire d’ampleur nationale. Basé sur une étroite collaboration avec les AASQA volontaires ainsi qu’avec des laboratoires universitaires, ce programme assure également un transfert de compétences de la recherche vers l’opérationnel. Afin d’apporter une réponse adaptée au besoin grandissant de compréhension immédiate de ces épisodes, le programme CARA s'est attaché au cours de ces dernières années au développement d’un dispositif d’observation en temps réel de la composition chimique des PM. Ce dispositif, unique en Europe, a notamment permis de mettre en évidence le rôle majeur joué par les émissions locales de combustion (chauffage et transport routier) dans la survenue d’un épisode de pollution persistant au cours des trois premières semaines de décembre 2016. Par ailleurs, un travail de veille bibliographique sur les travaux de recherche récents indique une utilisation accrue des outils statistiques de type « modèle sources-récepteur » pour l’identification et la quantification des sources de particules fines dans l’air ambiant en France. En particulier, les méthodes de type Positive Matrix Factorization (PMF) sont aujourd’hui fortement utilisées par différents laboratoires universitaires, notamment en collaboration avec le LCSQA et les AASQA. Ce travail de veille a été co-financé par l’ADEME dans le cadre du projet SOURCES. Enfin, une analyse approfondie de 15 jeux de données obtenus pour des sites du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air a également été réalisée dans le cadre de ce programme. Ce travail a notamment permis de consolider la connaissance des principales sources chroniques de PM en fond urbain à l’échelle nationale.

Depuis 2014, le réseau national pour la surveillance de la qualité de l’air s’est équipé d’ACSM (Aerosol Chemical Speciation Monitor).[1],[2] Ces instruments permettent de mesurer en continu la composition chimique des particules (nitrate, ammonium, sulfate, chlore et matière organique) contenu dans la fraction PM1. Depuis, plusieurs années, des travaux sont menés par le constructeur afin de mettre au point des ACSM permettant de mesurer la fraction PM2.5. Ces travaux visent notamment à modifier les lentilles aérodynamiques qui permettent l’échantillonnage des particules dans l’instrument, permettant une comparaison plus directe avec les mesures réglementaires de particules fines. L’Ineris, en tant que membre de l’ACMCC (Aerosol Chemical Monitor Calibration Centre), organise les CIL du réseau européen ACTRIS. Dans ce cadre, et dans le cadre du programme CARA, le LCSQA-Ineris a pu réaliser des tests sur deux ACSM équipés de lentilles aérodynamiques PM2,5,mis à disposition par le LSCE (Laboratoire des Science du Climat et de l’Environnement) et le EPA (Environmental Protection Agency, Irlande), afin de mieux appréhender les performances de ces instruments. Ce rapport reporte deux études menées par le LCSQA-INERIS pour évaluer les performances de deux ACSM équipés de lentilles aérodynamique PM2,5. La première a consisté à mesurer l’efficacité de transmission des lentilles PM2,5 entre 60 et 300nm pour les comparer à celle des lentilles PM1. Un autre test a consisté à comparer les mesures de l’air ambiant obtenues par deux Q-ACSM PM2,5 et d’un Q-ACSM PM1 colocalisés. Les résultats obtenus avec l’ACSM PM2,5 équipé d’un vaporiseur standard semblent confirmer les préconisations du constructeur, à savoir que l’utilisation de lentille PM2,5 doit absolument être couplée à l’utilisation d’un « capture vaporiser ». Les résultats obtenus avec l’ACSM équipé d’une lentille PM2,5 et d’un « capture vaporiser » sont cohérents avec ceux obtenus par l’ACSM PM1 et les mesures PM FIDAS, dans un contexte ou la majorité de la masse de particules étaient réparties dans les gammes de tailles les plus petites entre 100 et 500 nm et ou le rapport PM1/PM2,5 est proche de 1. Associés aux mesures de la transmission des lentilles aérodynamique en dessous de 300nm, ce résultat indique que les pertes dans ces gammes de tailles semblent négligeables. Néanmoins, à ce jour, il reste nécessaire de conduire d’autres études, notamment dans un contexte de plus forte concentration de PM2,5,avant de pouvoir conclure sur l’intérêt de ce type de configuration d’ACSM au sein du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air.   [1] Rapport LCSQA 2011 : Méthodologies de détermination de la composition chimique des particules submicroniques en temps réel , O. Favez. [2] Rapport LCSQA 2014 : Description du Programme CARA, O.Favez et E.Leoz-Garziandia     Evaluation of two Q-ACSM equiped with a PM2,5 aerdodynamical lense Since 2014, some French regional air quality monitoring networks have been equipped with ACSM (Aerosol Chemical Speciation Monitor). These instruments allow continuous measurement of the chemical composition of the particles (nitrate, ammonium, sulphate, chlorine and organic matter) contained in the PM1 fraction. Using ACSM to measure the PM2,5 fraction would allow better comparison of ACSM measurements with regulatory ones. For several years, work has been carried out by the manufacturer in order to develop ACSMs allowing this fraction to be measured. This work aims in particular to modify the aerodynamic lenses system which allow the sampling of particles in the instrument. Ineris, as a member of ACMCC (Aerosol Chemical Monitor Calibration Centre), has been organising ACSM Inter-Laboratory Comparisons (ILCs) for the European ACTRIS program. In this context, and within the framework of the CARA program, the LCSQA-INERIS was able to test two ACSMs equipped with PM2,5 aerodynamic lenses, made available by the LSCE (Laboratoire des Science du Climat et de l’Environnement) and the EPA (Environmental Protection Agency, Ireland), in order to better understand the performance of these instruments. The first test aims to compare the PM2.5 lenses transmission efficiencies between 60 and 300 nm to those of PM1 lenses. Another test consisted of comparing the ambient air measurements obtained by two collocated Q-ACSM PM2.5 and a Q-ACSM PM1. Results obtained with ACSM PM2.5 equipped with a standard vaporizer seem to confirm recommendations given by the manufacturer, namely that the use of PM2.5 lenses shall be coupled with the use of a "capture vaporizer". The results obtained with the ACSM equipped with a PM2.5 lens and a "capture vaporizer" are consistent with those obtained by ACSM PM1 and PM FIDAS measurements, in an environment where the majority of the mass of particles were distributed in the smallest size ranges between 100 and 500 nm and the PM1/PM2.5 ratio is closed to 1. Combined with measurements of the aerodynamic lens transmission below 300nm, this result indicates that the losses in these size ranges seem negligible. However, it remains necessary to conduct further studies, especially with higher medium size particle (1-2,5µm) concentrations, in order to conclude on the possible interest of this type of ACSM configuration within regional air quality monitoring networks.

Ce rapport synthétise les principaux travaux 2017 du programme CARA (« CARActérisation chimique des particules ») du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air. Fonctionnant en étroite collaboration avec les AASQA volontaires et des laboratoires universitaires, ce programme permet notamment de documenter la nature et les origines des épisodes de pollution particulaire de grande échelle spatiale à l'aide d'un dispositif de prélèvements sur filtres et de mesures automatiques unique en Europe. Les actions réalisées en 2017 ont indiqué le rôle majeur joué par les émissions locales de combustion (chauffage et transport routier) dans la survenue d’épisodes de pollution aux PM10 en décembre 2016 et janvier 2017. Les résultats simulés par CHIMERE dans la configuration de PREV’AIR pour les épisodes de décembre 2016 ont pu être comparés aux mesures in situ de composition chimique. Cette comparaison mesures/modèle indique des résultats globalement satisfaisants pour la simulation des aérosols inorganiques secondaires, avec néanmoins des tendances à la surestimation du sulfate et à la sous-estimation du nitrate sur la période étudiée. En revanche, une forte sous-estimation de matière organique provenant de la combustion de biomasse est également observée, confirmant la nécessité d’améliorer la modélisation de la fraction carbonée des particules (notamment via une meilleure paramétrisation des émissions). Par ailleurs, l’exploitation avec Atmo Grand-Est d’un jeu de données correspondant à des prélèvements sur filtres en 2015-2016 a permis d’identifier et de quantifier les sources de particules en fond urbain à Metz. Pour ce faire, les résultats issus d’un modèle statistique (Positive Matrix Factorization) ont été couplés aux informations de vent et de rétro-trajectoires de masses d’air. Alors que les émissions primaires par le trafic automobile représentent près de 20% des PM10 en moyenne annuelle, la combustion de biomasse constitue la source la plus intense en hiver (34%). Ces deux sources présentent un caractère local marqué, suggérant que des actions ciblées à l’échelle de la métropole messine pourraient y avoir un impact significatif pour l’amélioration de la qualité de l’air. Parallèlement, les espèces secondaires, comme le nitrate et le sulfate d’ammonium, montrent un caractère plus régional/transporté, et souligne le besoin d’une meilleure connaissance sur les origines de leur précurseur gazeux, comme l’ammoniac. Un travail d’optimisation méthodologique a également été réalisé en 2017 afin de tester une nouvelle approche de traitement de données pour l’estimation de la matière organique liée aux émissions par le chauffage au bois à partir des mesures AE33. Cette approche se base sur les propriétés optiques de la fraction organique des PM absorbant le rayonnement lumineux dans le proche ultraviolet (« Brown Carbon », BrC). Les résultats obtenus indiquent une très bonne homogénéité spatiale du facteur de conversion entre ces mesures d’absorption par le BrC et les concentrations de PM issue de la combustion de biomasse (et estimées à partir des mesures de levoglucosan). Il semble ainsi envisageable de proposer une valeur moyenne (0,5) pour ce facteur de conversion sur l’ensemble des sites de fond urbain du dispositif national équipés d’un AE33. Il convient maintenant de tester la robustesse de cette méthodologie alternative sur un panel le plus large possible de jeux de données et de stations de mesure en collaboration avec les AASQA le souhaitant.

La présente note vise à recenser les travaux réalisés en 2011 par le LCSQA dans le cadre du programme CARA. Après une description du contexte de cette étude, les différentes actions du cahier des charges du programme CARA 2011 (cf. Annexe 1) sont reprises une à une. Cette note de synthèse fait suite à la rédaction de différents rapports et notes relatives aux différentes actions du programme 2011. Ces rapports et notes sont disponibles sur le site web du LCSQA (www.lcsqa.org/rapports), et sont identifiés ici par le biais de leur titre, rédacteur(s) et « numéro de référence INERIS ». Seules les thématiques n’ayant pu faire l’objet de rapports ou notes, en raison d’impondérables techniques ou de réaffectation en cours d’année des moyens initialement envisagés à de travaux non prévus mais jugés prioritaires par le ministère, sont détaillées ci-dessous. Le programme CARA, « caractérisation chimique des particules » a été mis en place depuis le début de l'année 2008, en réponse au besoin de compréhension et d'information sur l'origine des épisodes de pollution particulaire mis en évidence par les pics de PM10 du printemps 2007. Créé et géré par le LCSQA, ce dispositif aujourd’hui pérenne, fonctionne en étroite collaboration avec les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l’Air (AASQA) mais également ponctuellement avec des laboratoires universitaires (LSCE, LGGE, LCME, LCP-IRA…). Notamment basé sur la spéciation chimique d’échantillons de particules atmosphériques prélevées sur filtre en plusieurs points du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air, il a comme objectifs de : Déterminer les principales sources de PM, afin d’aider à l’élaboration de plans d’actions adaptés, Optimiser le système PREV’AIR via des exercices de comparaison des mesures aux sorties de modèles, afin de permettre une meilleure anticipation des épisodes de fort dépassement des valeurs limites en PM10 (et PM2,5), Apporter un appui technique et scientifique aux AASQA dans la mise en œuvre de campagnes de spéciation chimique des PM, Réaliser un retour d’expérience et assurer une veille scientifique sur les méthodologies et projets nationaux permettant une meilleure connaissance des propriétés physico-chimiques des PM, de leurs sources et mécanismes de formation.

Rapport "Impact de la combustion de biomasse sur les concentrations de PM10 dans 10 agglomérations du programme CARA au cours de l’hiver 2014-2015". Cette étude s’inscrit dans la continuité des travaux menés depuis une dizaine d’années par le LCSQA (en étroite collaboration avec des laboratoires de recherche, dont le LGGE) afin de mieux évaluer l’impact du chauffage résidentiel au bois sur les niveaux de PM10 enregistrés sur différentes stations du dispositif national de surveillance. Pour réaliser ce type d’étude, il est généralement recouru à l’analyse de marqueurs organiques spécifiques, tel que le levoglucosan, prélevés sur filtres. Il est ensuite possible d’estimer la quantité de matière particulaire (PM) provenant de la combustion de biomasse en appliquant différents facteurs multiplicatifs aux concentrations obtenues pour ces marqueurs. Ces dernières années ont également vu l’émergence d’analyseurs automatiques de la composition chimique des particules permettant notamment l’identification et la mesure en temps réel des particules liées à cette source. En particulier, de récents tests en AASQA ont permis de vérifier la robustesse et la fiabilité de l’Aethalomètre multi-longueurs d’onde de type AE33, conduisant à son implantation sur différents sites urbains de fond du dispositif national entre 2013 et 2014. Dans le cadre de ses travaux pour le LCSQA, l’INERIS a alors proposé de réaliser une étude combinant des mesures sur filtres et des mesures par AE33 au cours de l’hiver 2014-2015. Le présent rapport rend compte des résultats obtenus à l’aide des mesures sur filtres, réalisées pour 10 sites de fond urbain du programme CARA au sein de grandes agglomérations françaises (constituant à ce jour le plus large panel de sites étudiés simultanément en France). Les prélèvements ont été réalisés sur une période hivernale élargie s’étendant de mi-novembre 2014 à mi-avril 2015. Sur cette période, les contributions journalières moyennes aux PM10 de la combustion de biomasse sont globalement comprises entre 18% et 36%, les plus faibles niveaux étant obtenus pour Marseille et les plus élevés pour Grenoble. Parmi les autres agglomérations étudiées, Bordeaux et Poitiers présentent également des contributions journalières très élevées (environ 30%). Pour les autres sites (Rouen, Reims, Strasbourg, Nantes, Lyon, et Nice), cette contribution est estimée à environ 20%. Ces résultats sont en bon accord avec ceux obtenus précédemment, pour certains de ces sites ou pour d’autres agglomérations françaises, confirmant l’importance de l’influence du chauffage résidentiel au bois sur la qualité de l’air de l’ensemble du territoire métropolitain en hiver. Les résultats obtenus dans le cadre decette étude permettront d’affiner la méthodologie d’exploitation des données issues de la mesure automatique.