Recherche pour CARA

Ce bilan synthétise les résultats obtenus pour l'analyse chimique des filtres prélevés entre janvier 2008 et janvier 2009. Les épisodes de pollution par les PM10 observés en France au printemps 2007 ont montré que le besoin de compréhension et d'information sur l'origine de ces pics était très fort. Ce besoin a conduit le LCSQA à déclencher une étude, basée sur une approche couplée entre la caractérisation chimique des particules (spéciation) et la modélisation (rapport LCSQA de juillet 2007 ). Cette étude a permis de faire des hypothèses sérieuses sur les sources de PM10 lors de ces épisodes de pollution importants. Afin d'anticiper d'éventuels futurs épisodes de ce type, et d'apporter des éléments sur les niveaux moyens de concentrations mesurés, le LCSQA a mis en œuvre, depuis le début de l'année 2008, un dispositif de caractérisation chimique des PM, appelé CARA. Ce dispositif consiste, en pratique, à effectuer des prélèvements de particules sur quelques sites en France, en vue de réaliser une spéciation chimique des particules sur une sélection de ces échantillons (épisodes de forte pollution ou situations de fond d’intérêt). Par ailleurs, la réalisation de cette spéciation chimique participe à la mise au point de méthodes de mesure de la composition chimique des PM2.5, homogènes avec ce qu’il est prévu de mettre en place dans les zones rurales en France, dans le cadre de l’application de la directive européenne (Directive 2008/50/CE 2008). L'objectif de ce rapport est de réaliser un bilan focalisé sur l'interprétation des données 2008 (interprétation directe et couplée à la modélisation), et sur les informations apportées ou non par le dispositif dans sa configuration actuelle. L'objectif est de donner les éléments de base à chacun pour définir l'orientation à donner à ce dispositif à partir de 2010. Parmi les résultats obtenus en 2008, on notera notamment que les profils chimiques mesurés par analyse des 87 échantillons correspondants à des dépassements du seuil de 50 µg.m-3 montre une contribution forte de la matière carbonée (1/3 des PM10) et des espèces inorganiques secondaires (nitrate, sulfate et ammonium). Ce profil est comparable aux profils annuels moyens rencontrés dans la littérature, et indique que les dépassements ne sont pas liés (en première approximation) à une montée en puissance d'une source spécifique, mais bien à des conditions de dispersion favorisant l'accumulation d'un ensemble de sources. Enfin, l'évolution saisonnière de ce profil est relativement faible. Concernant la confrontation avec les résultats de la modélisation, on notera que la matière carbonée est très largement sous-estimée par la modélisation. La sous-estimation des émissions de particules par les combustions de biomasse est soupçonnée de contribuer largement à cette lacune. Le nitrate d'ammonium, qui représente plus de la moitié de l'écart entre TEOM-FDMS et TEOM, est bien modélisé, ce qui renforce la validité du modèle proposé pour la correction des données du passé. L'étude ultérieure de plusieurs épisodes d'intérêt, sur la base du travail réalisé pour les épisodes du printemps 2007, devrait permettre au cas par cas des interprétations diverses : mise en évidence d'une lacune dans les cadastres des émissions, étude d'une source (par exemple naturelle) ou de l'impact du transport longue distance… Par ailleurs, on  notera que 28 des 87 dépassements de seuil de 50 µg m-3 étudiés peuvent être attribués aux sources naturelles, au sens de la directive . Un travail spécifique sur la robustesse de ce résultat pourra être envisagé et faire partie des objectifs visés en cas d'évolution du format du dispositif. Enfin, le potentiel des études de sources sur la base d'une approche par profil de source type CMB, montrée dans ce rapport, permet d'envisager des études de sources précises, avec une valeur ajoutée importante sur l'origine des éléments toxiques des PM10 que sont les HAP. La commission européenne a évoqué son intérêt pour ce type de résultats (basé sur une méthodologie objective, et pouvant à terme faire l'objet de guides techniques voir de norme) couplé à une approche par modélisation pour mieux qualifier les différentes contributions lors des situations de pics (naturelles /  anthropiques, locales / transfrontières) a été évoqué, notamment dans le cadre de la future révision de la directive en 2013. 

Le programme CARA a été mis en œuvre en 2008. Ce bilan synthétise la mise en œuvre du dispositif ainsi que les résultats obtenus lors des travaux réalisés au cours du premier semestre 2008.

Le dispositif national s’est équipé ces dernières années d’Aethalomètre multi-longueurs d’onde (de type AE33) permettant d’assurer la surveillance du carbone suie en tant que traceur potentiel de polluants responsables de l’impact sanitaire des particules, mais également de différencier les émissions de ce composé dues à la combustion d’hydrocarbures de celles liées à la combustion de biomasse (BCff vs. BCwb). Il est ainsi possible de disposer d’une première estimation des concentrations de PM issues de ces deux familles de sources à l’aide de simples approches mono-traceur (PMff = a x BCff et PMwb = b x BCwb). Cependant, les profils chimiques des particules émises par combustion de biomasse peuvent être très différents d’un site et/ou d’une période de mesure à l’autre, induisant une forte incertitude sur les valeurs du facteur de conversion à appliquer entre BCwb et PMwb selon le cas d’étude. La valeur de ce facteur reste très incertaine si elle ne peut pas être contrainte par le biais d’études de sources spécifiques et indépendantes (e.g., mesures sur filtres). Outre le carbone suie, les combustions de biomasse émettent principalement de la matière organique, dont une partie absorbe le rayonnement lumineux dans le proche ultraviolet. Cette fraction organique absorbante, appelée Brown Carbon (BrC), n’est pas identique d’une combustion à l’autre, ne provient pas uniquement de la combustion de biomasse et n’est pas le seul composé (en plus du carbone suie) à absorber la lumière autour de 400 nm. Malgré ces nombreux facteurs d’incertitudes, on observe de très fortes corrélations entre les concentrations de PM issues de la combustion de biomasse et la quantité de lumière absorbée dans le proche UV par le BrC sur un panel de différents sites de fond urbain français. Ces résultats suggèrent la possibilité d’estimer directement les concentrations d’aérosols organiques issues de la combustion de biomasse, sans hypothèses sur la part de Black Carbon liée à la biomasse.

A la mi avril 2010, l’Europe a été perturbée par l’éruption du volcan islandais Eyjafjallajokull dont les émissions du nuage de cendre ont entrainé la fermeture de la grande majorité de l’espace aérien d’Europe du Nord pendant plusieurs jours. La modélisation du panache a permis de prévoir l’arrivée du panache de cendre dans le nord de la France avec un impact maximal potentiel, dans l’air ambiant, sur le Nord-est, coïncidant avec les épisodes de particules secondaires de nitrate d’ammonium communément observés au printemps. Dans ce contexte, le dispositif CARA a été activé afin de répondre à la demande du Ministère de l’Ecologie, de l’Energie, du Développement Durable et de la Mer (MEEDDM) d’évaluer le plus rapidement possible la contribution locale potentielle du nuage de cendres sur la qualité de l’air en France. L’INERIS s’est, pour ce faire, basé sur une approche combinant trois aspects : des modèles chimie-transport à partir de CHIMERE, des mesures Lidar réalisées sur le plateau de Saclay (Essonne, Institut Pierre Simon Laplace) afin de suivre le passage du nuage dans la couche limite à la verticale de ce point, et des mesures au sol en différents sites. Ce rapport intermédiaire se focalise sur la mise en œuvre de ce troisième aspect, reposant sur le dispositif CARA, dispositif de surveillance des PM en France géré par le LCSQA avec l’appui local des AASQA, ainsi que les résultats et conclusions qui ont pu en être tirés. Le fonctionnement en routine sur l’ensemble de l’année du dispositif CARA, la réactivité et l’efficacité des AASQA a permis une récupération rapide de filtres d’intérêt et par conséquent d’apporter quasiment en temps réel et efficacement les réponses attendues par les pouvoirs publics afin de mettre en place les mesures appropriées. Les analyses réalisées dans le cadre de la présente étude ont révélé un impact des émissions particulaires volcaniques sur la qualité de l’air relativement limité dans l’espace (essentiellement nord-est de la France) et dans le temps (surtout les 18 et 19 avril). Bien que non-négligeable localement, l’apport de cendres volcaniques n’a pas été à l’origine d’une augmentation exceptionnelle des niveaux de PM10 dans l’air ambiant, restés globalement en deçà de 70 µg.m-3 en moyenne journalière sur les stations de fond, alors même qu’un épisode de pollution particulaire, lié notamment aux conditions climatiques et à la formation d’aérosols secondaires, était prévu. Il est à noter que la présence de cendres volcaniques dans la couche limite semble avoir eu pour conséquence de limiter localement la formation d’aérosols secondaires par le biais d’interactions avec la phase gazeuse (résultats non présentés ici). Cette dernière hypothèse reste néanmoins à vérifier au travers d’analyses complémentaires. Au-delà de l’évaluation de l’apport du nuage de cendres sur la qualité de l’air, cet évènement a démontré la capacité du dispositif CARA à jouer son rôle d’outil de compréhension des épisodes de pollution en apportant rapidement des éléments d’information y compris lors de situations exceptionnelles.

A la mi avril 2010, l’Europe a été perturbée par l’éruption du volcan islandais Eyjafjallajokull dont les émissions du nuage de cendres ont entrainé la fermeture de la grande majorité de l’espace aérien d’Europe du Nord pendant plusieurs jours. La modélisation du panache de cendres, mise en oeuvre par l’INERIS et d’autres équipes de modélisation européennes, a permis de prévoir son arrivée dans le nord de la France avec un impact maximal potentiel, dans l’air ambiant, sur le Nord-est, coïncidant avec les épisodes de particules secondaires de nitrate d’ammonium communément observés au printemps. Dans ce contexte, CARA, dispositif de surveillance des PM en France géré par le LCSQA avec l’appui local des AASQA, a été activé afin de répondre à la demande du Ministère de l’Ecologie, de l’Energie, du Développement Durable et de la Mer (MEEDDM) d’évaluer le plus rapidement possible la contribution locale potentielle du nuage de cendres sur la qualité de l’air en France. Pour traiter de cette question, l’INERIS a élaboré une approche combinant trois aspects : des modèles chimie-transport à partir de CHIMERE, des mesures Lidar réalisées sur le plateau de Saclay (Essonne, Institut Pierre Simon Laplace) afin de suivre le passage du nuage dans la couche limite à la verticale de ce point, et des mesures de spéciation chimique des particules au sol en différents sites. Ce rapport illustre la mise en oeuvre de ces trois aspects et montre comment leur synergie a permis d’évaluer l’impact des émissions volcaniques sur la qualité de l’air en France. Il fait suite à un rapport intermédiaire publié en avril 2010, focalisé sur l’activation du dispositif CARA, ainsi que les résultats et conclusions qui ont pu en être tirés. Le fonctionnement en routine sur l’ensemble de l’année du dispositif CARA, la réactivité et l’efficacité des AASQA ont permis une récupération rapide de filtres d’intérêt et par conséquent d’alimenter quasiment en temps réel l’expertise auprès des pouvoirs publics afin de mettre en place les mesures appropriées. Le suivi du panache par mesures optiques ainsi que sa modélisation ont permis de localiser les points d’intérêt pour le prélèvement d’échantillons et de faire le lien entre l’éruption islandaise et les pics de PM observés au niveau du sol. Les analyses réalisées dans le cadre de la présente étude ont révélé un impact des émissions particulaires volcaniques sur la qualité de l’air relativement limité dans l’espace (essentiellement nord-est de la France) et dans le temps (surtout les 18 et 19 avril). Bien que non-négligeable localement, l’apport de cendres volcaniques n’a pas été à l’origine d’une augmentation exceptionnelle des niveaux de PM10 dans l’air ambiant, restés globalement en deçà de 70 μg.m-3 en moyenne journalière sur les stations de fond. Un épisode de nitrate d’ammonium notamment lié aux conditions météorologiques favorables était prévu à cette même période par le système Prev’air et n’a pas eu l’ampleur attendue. La présence de cendres volcaniques dans la couche limite semblerait avoir eu pour conséquence de limiter localement la formation d’aérosols secondaires probablement par le biais d’interactions avec la phase gazeuse. Au-delà de l’évaluation de l’apport du nuage de cendres sur la qualité de l’air, cet évènement a démontré la capacité du dispositif CARA à jouer son rôle d’outil de compréhension des épisodes de pollution en apportant rapidement des éléments d’information y compris lors de situations exceptionnelles. La complémentarité avec les systèmes de modélisation et de prévision numérique de la qualité de l’air mis en oeuvre dans le cadre de Prev’air et par l’INERIS a également été établi.

Les particules atmosphériques sont constituées d’une très grande variété d’espèces chimiques, dont la nature et les concentrations varient suivant les sources d’émission et l’intensité des mécanismes secondaires donnant lieu à la formation de nouvelles particules et/ou à leur transformation dans l’atmosphère. Ainsi, l’étude de la composition chimique des particules permet d’obtenir des indications sur les sources et les processus contribuant à l’évolution des concentrations observées en air ambiant. Le présent rapport rend compte d’une analyse géochimique multisites des concentrations moyennes saisonnières des composés majeurs et de quelques espèces traces des PM en France métropolitaine. Il s’appuie sur les résultats obtenus au cours de ces dernières années pour 19 sites de typologies différentes (11 urbains, 2 trafics, 3 vallées alpines, et 3 ruraux), dans le cadre du programme CARA et/ou de projets coordonnés par l’IGE. Ce travail, conduit en parallèle d’une vaste étude de sources de PM via l’utilisation de modèle sources-récepteur de type Positive Matrix Factorization dans le cadre le projet SOURCES cofinancé par l’ADEME, apporte une vision globale des principales sources de PM et de leurs impacts en fonction des caractéristiques du site étudié. Les principaux résultats obtenus sont repris ci-dessous : Des concentrations maximales en matière organique et en levoglucosan sont observées en période hivernale sur la quasi-totalité des sites étudiés, témoignant de la grande influence de la source de combustion de la biomasse liée au chauffage domestique (en tout premier lieux dans les vallées alpines, mais également sur l’ensemble des niveaux de fond urbain) ; Des concentrations maximales en nitrate d’ammonium sont observées au printemps, en particulier dans la partie nord de la France, en lien notamment avec les émissions agricoles de NH3 et les conditions météorologiques favorisant la formation d’aérosols secondaires semi-volatils ; Des concentrations relativement élevées de sulfate sont observées en été sur la plupart des sites du sud de la France, reflétant l’importance de l’impact des émissions par combustion de fioul lourd et de l’intensité des processus photochimiques ; Des concentrations maximales en polyols sont observées en été et/ou en automne sur l’ensemble des sites étudiés, suggérant un impact non négligeable des émissions biogéniques primaires (e.g., spores fongiques) ; Des concentrations plus importantes en Cu, Sb et Ba (émis par l’usure de certaines pièces mécaniques des véhicules, pneus/freins) sont observées sur les deux sites trafics de Roubaix et Strasbourg, confirmant l’influence des émissions automobiles hors échappement au niveau local.  La détermination des espèces chimiques prises en compte pour la présente étude permet une description préliminaire des principales sources anthropiques de PM pouvant influencer les niveaux de concentrations en air ambiant. Néanmoins, selon les sites, une caractérisation chimique plus fine peut s’avérer nécessaire à une meilleure description d’autres sources primaires locales (e.g., activité industrielle spécifique) et/ou des phénomènes de formation des aérosols secondaires (tels que les aérosols organiques secondaires biogéniques ou anthropiques).

Ce rapport présente les résultats issus de l’utilisation de l’outil statistique Positive Matrix Factorization (PMF) pour une réanalyse homogène de 15 jeux de données français collectés lors de ces 6 dernières années dans le cadre du programme CARA et/ou de projets de recherche nationaux/européens. Ce travail a notamment été conduit dans le cadre du projet SOURCES (cofinancé par l’ADEME) et constitue la plus large étude de sources de PM10 au niveau national par application d’outil sources-récepteur. Cette étude inclut le développement d’une méthodologie de traitement de données harmonisée (analyse statistique du jeu de données, sélection des variables d’entrée pour l’analyse PMF, estimation de leurs incertitudes, application des contraintes chimiques spécifiques dans les profils chimiques de certains facteurs). L’application de cette méthodologie sur un ensemble des jeux de données disponibles converge vers les principales conclusions suivantes : Les émissions primaires liées au transport routier influencent fortement la masse des PM10sur les sites de proximité automobile, mais également sur certains sites de fond urbain tels que Rouen, Marseille, Grenoble et Nogent (avec des contributions relatives de l’ordre de 20-30% en moyenne annuelle). Sur les autres sites, les contributions annuelles sont d’environ 10%. La source de combustion de la biomasse est très importante en hiver, contribuant jusqu’à 70% de la masse des PM10en moyenne saisonnière à Chamonix (contre 10-15% à Marseille, Lens et Rouen, et environ 30% sur tous les autres sites). Les aérosols secondaires riches en nitrate d’ammonium présentent une concentration maximale au printemps (typiquement 30% des PM10), en particulier sur les sites de la moitié nord de la France. L’impact des aérosols secondaires riches en sulfate d’ammonium sur les niveaux de PM10est principalement observé en période estivale (en particulier dans le sud de la France). Les poussières minérales présentent des contributions importantes (5-20%) et relativement comparables au printemps et en été sur un grand nombre de sites. De nouveaux traceurs organiques - e.g., polyols et l’acide méthylsulfonique (MSA), rarement utilisés dans les études précédentes - ont permis la quantification de sources biogéniques spécifiques (e.g., émissions primaires biogéniques et aérosols organiques secondaires d’origine marine) qui présentes des contributions significatives du printemps à l’automne. Cette étude s’inscrit dans un contexte de définition de procédures d’assurance qualité pour l’application des outils de source apportionment au niveau européen, incluant les exercices de comparaison inter-laboratoire organisés par le JRC et les travaux de normalisation du CEN. La méthodologie mise en œuvre pourra notamment être utilisée dans de prochaines études PMF à large échelle spatiale, permettant ainsi d’améliorer la comparabilité des résultats entre les différents sites et des différentes régions. Néanmoins, une limitation inhérente à l’utilisation d’un protocole de traitement de données harmonisé réside dans l’hétérogénéité (en nombre et en qualité) du panel des espèces chimiques utilisées comme variables d’entrée. Ainsi, selon les caractéristiques spécifiques des sites et jeux de données étudiés, l’utilisation d’une approche « personnalisée » de traitement de données peut être préférée. En particulier, l’élargissement du jeu de données d’entrée avec, par exemples, de nouveaux marqueurs organiques (e.g., n-alcanes, hopanes, cellulose, oxy- et nitro-HAP dérivés, et/ou autres marqueurs de composés secondaires), des résultats de mesures isotopiques (e.g., 14C, 15N), et/ou des données d’analyseurs automatiques (AE33, ACSM, mesures de métaux en continu…), doit permettre d’améliorer l’identification et la quantification de certaines sources minoritaires (e.g., émissions industrielles et/ou combustion de fioul lourd) ainsi que les facteurs liés aux aérosols secondaires (organiques et inorganiques).

  Attention : Ce guide 2016 est obsolète ; il a fait l'objet d'une révision en 2020 applicable au 15 décembre 2020. Lire le guide révisé "Guide méthodologique pour la mesure du « Black Carbon » par Aethalomètre multi longueur d’onde AE33 dans l’air ambiant " (2020)   Ce document constitue la première version du guide méthodologique LCSQA pour la mesure des concentrations de carbone suie (ou Black Carbon, BC), émis par les sources de combustion. Il concerne l’utilisation de l’aethalomètre multi-longueur d’onde AE33 fabriqué par « Magee scientific ». Ce guide méthodologique ne constitue pas un mode opératoire ou un manuel d’utilisation. Le lecteur est invité à se reporter au manuel fourni par le distributeur pour les informations relatives au fonctionnement de l’instrument lui-même. Ce document s’attache à recenser les bonnes pratiques, les fréquences de maintenance, les différentes étapes inhérentes à la validation des données ainsi que les méthodes d’exploitation des données à travers notamment l’utilisation d’un modèle d’estimation des sources reliées aux combustion de biomasse ou de carburant fossile. Il a été rédigé sur la base des documents des constructeurs, des échanges avec le distributeur, de l’état de l’art scientifique ainsi que des retours d’expériences des utilisateurs des AASQA émis notamment lors des réunions LCSQA du « Groupe Utilisateur AE33 » et du « Groupe de travail du programme CARA ». Ce guide pour l’utilisation des AE33 pourra être remis à jour en fonction des retours d’expériences des utilisateurs, des préconisations du constructeur ou des avancées de l’état de l’art scientifique. Approuvé en CPS du 15 mars 2018.

Depuis 2007, une surveillance est effectuée par l’ensemble des AASQA de façon continue ou ponctuelle, pour le Pb, As, Cd et Ni dans les PM10 en accord avec les directives européennes (2008/50/CE et 2004/107/CE modifié par la 2015/1480/CE). Les objectifs de Mines Douai, au sein du LCSQA, sont : d'assurer un rôle de conseil et de transfert de connaissances auprès des AASQA, de procéder à des travaux permettant de garantir la qualité des résultats, de participer activement aux travaux de normalisation français (AFNOR X43D) et européens (WG14, WG20, WG44), de réaliser une veille technologique sur les nouvelles méthodes de prélèvement et d’analyse susceptibles d’optimiser les coûts tout en respectant les objectifs de qualité, de participer à la valorisation des activités de surveillance et des études menées en collaborations avec les AASQA.   Au cours de l'année 2016, les travaux réalisés dans le cadre du LCSQA ont porté sur les actions suivantes : Fourniture de filtres vierges en fibre de quartz. Des filtres sont achetés par lots et leurs caractéristiques chimiques sont contrôlées, avant d’être redistribués aux AASQA sur simple demande de leur part. En 2016, 4 550 filtres en fibre de quartz (Pall et Whatman) ont été distribués auprès de 16 AASQA différentes. Participation au comité de suivi « Benzène, métaux, HAP » sur la stratégie de mesure de As, Cd, Ni, Pb dans l’air ambiant, au groupe de travail « Caractérisation chimique et sources des PM » et au groupe de travail « Référentiel constituant ». Préconisation méthodologique pour l’analyse du chrome total dans les PM10. La méthode préconisée pour les 4 métaux réglementés, issue de la norme EN 14902, n’est pas appropriée pour cet élément (cf travaux LCSQA-Mines Douai 2014). Une revue de la littérature et des essais sur divers matériaux de référence certifiés et sur filtres vierges et impactés de PM10 (Téflon et quartz) ont été réalisés afin de proposer la meilleure méthode disponible pour la mesure du Cr total dans les PM10. Analyse des métaux, métalloïdes et éléments majeurs dans des échantillons de PM10 collectés dans le cadre du programme CARA à Nogent sur Oise, Poitiers et SIRTA (Paris) pendant l’année 2015. L’application de modèles source-récepteur (PMF) permet l’identification des principales sources de particules affectant les zones (sites récepteurs) et leurs contributions relatives à la masse des PM10 (voir rapport LCSQA-CARA).