Recherche pour INERIS

Ce rapport présente une étude orientée recherche de sources effectuée avec le modèle de chimie-transport Chimere sur un épisode particulier de pollution particulaire, survenu en janvier 2009. Il s’inscrit dans le contexte plus large de la modélisation orientée recherche de sources, dont le développement à l’INERIS a pour but d’accompagner la mise en place des politiques de réduction d’émission. Il existe plusieurs méthodes pour évaluer la contribution des différentes sources connues à la pollution particulaire. L’analyse chimique de prélèvements sur filtre et leur analyse statistique ultérieure par Chemical Mass Balance en est une, dont on compare, dans ce rapport, les résultats ([20, 24]) aux simulations Chimere effectuées. La façon dont on choisit de modéliser les sources pour ces simulations est de type mécanistique ([1]) par opposition à une approche d’analyse de sensibilité : les sources d’intérêts (chauffage au bois et trafic routier) sont particularisées au moyen de traceurs passifs, ce qui permet de suivre de manière explicite leur contributions à un même polluant, tel le carbone suie. Les émissions du chauffage au bois bénéficient par ailleurs des données de l’Inventaire National Spatialisé. Néanmoins, l’analyse de sensibilité n’est pas sans intérêt si elle prend en compte les effets non linéaires des modèles de chimie-transport. C’est ce que l’on présente aussi dans ce rapport en évaluant la sensibilité du modèle à ses différents paramètres, dont les émissions et champs météorologiques, au moyen de simulations Monte Carlo. En définitive, nous rejoignons les conclusions de [20, 24] selon lesquelles l’épisode de pollution survenu à Rouen et Lyon en janvier 2009 est essentiellement le fait de conditions météorologiques propices à l’accumulation de particules, dont la présence s’explique largement par les émissions du chauffage au bois et du trafic. Les difficultés de Chimere à reproduire cet évènement semblent principalement le fait d’une mauvaise représentation des paramètres météorologiques. L’amélioration des inventaires d’émission et du modèle Chimerelui-même, notamment son modèle d’aérosols, ne sont bien évidemment pas à exclure. En effet, la pollution enregistrée lors de ces évènements est majoritairement de nature organique, fraction de la pollution qui reste un sujet de recherche ouvert tant à cause des incertitudes sur les émissions directes de composés semivolatiles, actuellement non prises en compte dans les inventaires, que par la faculté des modèles à modéliser leur vieillissement dans l’atmosphère.

Les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) sont des agents carcinogènes génotoxiques pour l’homme et leurs effets sur la santé sont principalement dus aux concentrations élevées dans l’airambiant, et en particulier sur les particules. C’est la raison pour laquelle la Commission Européenne asouhaité améliorer la surveillance et l’évaluation de la qualité de l’air en introduisant le suivi des HAP et plus particulièrement du benzo(a)pyrène (B[a]P) par le biais de la directive 2004/107/CE (4ème directive fille).Cette surveillance des HAP implique deux étapes : des prélèvements d'air ambiant sur filtres effectués par les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l'Air (AASQA) et l'analyse de cesprélèvements en laboratoire afin de déterminer les concentrations de HAP. La pertinence d'un tel dispositif de surveillance de l'air repose sur la qualité des informationsobtenues. Elle peut être garantie de façon pérenne en développant des processus de quantificationreposant sur le raccordement des mesures réalisées par les AASQA à un même étalon de référencedétenu par un laboratoire de référence, ainsi que sur l’utilisation d’un Matériau de Référence Certifié (MRC). Cette procédure permet d'assurer la traçabilité des mesures réalisées sur site et de comparer les mesures effectuées par l’ensemble des AASQA dans le temps et dans l'espace.Dans le cas des analyses en laboratoire, le LNE a, entre autres, pour objectif d'établir la traçabilitémétrologique des résultats d'analyse en développant des MRC à l’aide de méthodes de référenceprimaires, quand cela est possible : l'utilisation de ces MRC lors des analyses en laboratoire permet de s'assurer de la justesse et de la fidélité des résultats, et de valider la méthode d’analyse.Une synthèse bibliographique sur les MRC de HAP a été réalisée en 2006 et a permis de mettre enévidence que les références de certains MRC disparaissent des catalogues et de montrer que seulsdeux types de MRC dans des particules étaient disponibles : un pour l’analyse des particules diesel etl’autre pour l’analyse de poussières dans les habitations. Mais, ces matériaux proposés ne sont pasreprésentatifs des particules prélevées dans l’air ambiant.C'est pourquoi le LNE a proposé de développer un MRC adapté à la problématique de lamesure des HAP dans l'air ambiant qui se présentera sous la forme de particules dopées avec des HAP déposées sur des filtres. La production d'un tel MRC comprend plusieurs phases :   le développement de la méthode d'analyse permettant de caractériser le MRC. la préparation du MRC (mise au point de la méthode de dopage de particules avec les HAP et détermination du mode d’impactage des particules sur le filtre). l'étude d’homogénéité et de stabilité dans le temps du MRC.   La méthode d’analyse des HAP dans les particules par ASE (Accelerated solvent extraction) ayant étéfinalisée et validée en 2010, il a été entrepris en 2011, de travailler sur le développement du MRC (phases 2 et 3). Une première étape a consisté à sélectionner des particules à impacter : des cendres d’incinération de déchets urbains et industriels ont été retenues comme matrice pour la fabrication du Matériau deRéférence Certifié (MRC) car leur composition chimique est en adéquation avec celle des particulesprélevées en air ambiant et le volume d’échantillon est suffisamment important pour assurer une production sur du long terme.La deuxième étape a porté sur le développement d’une méthode robuste pour la préparation desmatériaux. Elle peut être résumée en trois étapes :   Dopage des particules avec un mélange des huit HAP étudiés, Tamisage des particules dopées pour garantir l’homogénéité après le dopage, Impactage de 15 mg de cendres dopées sur filtre par « écrasement ».   La troisième étape a consisté à étudier les conditions de stockage de ce matériau, son homogénéité,sa stabilité dans le temps, ainsi que ses conditions de transport (stabilité lors du transport).Enfin, la dernière étape a consisté en la validation du MRC en réalisant une comparaison entrel’INERIS et le LNE. Cette comparaison montre qu’il n’existe pas de différence significative entre lesrésultats analytiques obtenus par le LNE et l’INERIS sur ce type de matériau. Au terme de cette étude, le LNE a donc développé un MRC pour les Hydrocarbures AromatiquesPolycycliques (HAP) : ce MRC se présente sous la forme de particules dopées avec des HAP,déposées sur des filtres. Les résultats de l’étude montre que ce MRC est stable durant plus de quatre mois, à condition de le conserver à l’abri de la lumière et à 4±3°C. De même, ce matériau est stable durant le transport dans les conditions suivantes : à l’abri de la lumière et en s’assurant de ne pas dépasser une température de 4°C. Enfin, le protocole de fabrication mis en place permet d’obtenir un lot dont l’homogénéité estinférieure aux incertitudes analytiques.

Depuis 2011, le LCSQA s’est attaché à la mise en oeuvre d’outils statistiques, de type Positive Matrix Factorization, pour l’étude des principales sources de PM. La présente étude, réalisée en collaboration avec Atmo-Nord-Pas-de-Calais, le LCSQA/INERIS, le LCSQA/EMD, le LGGE et le LCME, revêt un double objectif. Le premier est d’apporter une description aussi fine que possible des principales origines (par secteur d’activité, par secteur géographique, primaire vs. secondaire) des PM10 sur un site urbain de fond situé au coeur de la région Nord-Pas-de-Calais, soumise chaque année à des cas de dépassements du seuil journalier en PM10. Ce premier travail a donné lieu à la rédaction d’un article scientifique disponible en ligne. Une interprétation complémentaire, permettant de focaliser sur les épisodes de pollution, est proposée dans le présent rapport. Le deuxième objectif est d’ordre méthodologique. Il vise à déterminer les avantages et inconvénients d’une stratégie différente, constituant à densifier le nombre de traceurs organiques (notamment HAP, alcanes et hopanes) sur une série de filtres moins dense (1 jour sur 6 pendant 1 an), pour un coût constant (environ 35k€ en ne comptant que les frais de consommables et d’analyses). Les tests de sensibilité effectués sur ce deuxième jeu de données ne se sont pas révélés satisfaisants, la faiblesse de la série temporelle (60 jours) ne permettant pas d’obtenir une bonne stabilité des résultats. En revanche, l’intégration de ces traceurs organiques pour l’ensemble de la série temporelle permet de consolider et d’affiner les résultats obtenus avec l’approche « PMF classique ». Les épisodes de pollution particulaire sont dominés par le nitrate d’ammonium (en fin d’hiver - début de printemps), ainsi que le sulfate d’ammonium et la combustion de biomasse (principalement entre Novembre et Février pour ces deux derniers facteurs). Si les émissions primaires du trafic automobile semblent représenter au maximum 10% des concentrations moyennes annuelles, l’influence de ce secteur sur la formation de nitrate d’ammonium est mise en exergue par la présence de traceurs métalliques caractéristiques des émissions véhiculaires au sein du facteur secondaire semi-volatile. L’impact direct du transport maritime et des activités côtières est difficilement quantifiable en raison du mélange de ses émissions avec des embruns marins, mais il peut également être estimé à 5-10% des PM10 en moyenne annuelle. L’influence de ses sources sur les niveaux relativement élevés de sulfate (en association avec l’ammonium ou avec les sels marins) reste à affiner. L’utilisation de traceurs organiques spécifiques (dont HAP soufrés), sur toute la série temporelle, permet l’identification d’une source de combustion de charbon (non identifiée avec les uniques traceurs métalliques). Cette dernière joue néanmoins un rôle mineur sur les niveaux de PM10, par comparaison aux émissions de combustion de biomasse.Une originalité de cette étude repose sur l’estimation de la contribution des particules biogéniques (débris végétaux, mousses, lichens, …). Cette famille de sources semble contribuer à hauteur de 25% des PM10, en été. Néanmoins, la contribution de l’ensemble des particules naturelles (dont sels de mer et poussières terrigènes également) est avant tout significative pour les concentrations en PM10 les plus faibles.

  Attention : Ce guide 2016 est obsolète ; il a fait l'objet d'une révision en 2020 applicable au 15 décembre 2020. Lire le guide révisé "Guide méthodologique pour la mesure du « Black Carbon » par Aethalomètre multi longueur d’onde AE33 dans l’air ambiant " (2020)   Ce document constitue la première version du guide méthodologique LCSQA pour la mesure des concentrations de carbone suie (ou Black Carbon, BC), émis par les sources de combustion. Il concerne l’utilisation de l’aethalomètre multi-longueur d’onde AE33 fabriqué par « Magee scientific ». Ce guide méthodologique ne constitue pas un mode opératoire ou un manuel d’utilisation. Le lecteur est invité à se reporter au manuel fourni par le distributeur pour les informations relatives au fonctionnement de l’instrument lui-même. Ce document s’attache à recenser les bonnes pratiques, les fréquences de maintenance, les différentes étapes inhérentes à la validation des données ainsi que les méthodes d’exploitation des données à travers notamment l’utilisation d’un modèle d’estimation des sources reliées aux combustion de biomasse ou de carburant fossile. Il a été rédigé sur la base des documents des constructeurs, des échanges avec le distributeur, de l’état de l’art scientifique ainsi que des retours d’expériences des utilisateurs des AASQA émis notamment lors des réunions LCSQA du « Groupe Utilisateur AE33 » et du « Groupe de travail du programme CARA ». Ce guide pour l’utilisation des AE33 pourra être remis à jour en fonction des retours d’expériences des utilisateurs, des préconisations du constructeur ou des avancées de l’état de l’art scientifique. Approuvé en CPS du 15 mars 2018.

En réponse à l’accroissement des exigences européennes en matière de contrôle qualité des mesures automatiques de PM (se matérialisant par un projet de norme, actuellement au stade de spécification technique : TS 16450), le LCSQA/INERIS a mis en oeuvre en 2011-2012 un programme de suivi d’équivalence des mesures de concentrations journalières de PM10 par TEOM-FDMS. Cette étude a été rendue possible par la participation active des AASQA (Air Lorraine, Air PACA, AIRPARIF et Atmo NPdC), ayant contribué à assurer la disponibilité de sites appartenant au dispositif « réglementaire », la réalisation des mesures automatiques selon leurs protocoles habituels, et/ou le prélèvement des filtres selon les modalités de la norme NF EN 12341.Cette étude consiste en la réalisation d’exercices de comparaison entre les moyennes horaires obtenues par TEOM-FDMS selon les conditions de mesure au sein du dispositif national et les mesures manuelles (gravimétriques) constituant la méthode de référence définie par la Directive 2008/50/CE. Les campagnes ont été réalisées en respectant autant que possible les préconisations de la TS 16450 sur cinq sites de différentes typologies, localisés sur la moitié Nord(-Est) et le quart Sud-Est de la France, i.e. sur des territoires fréquemment soumis à des dépassements de valeurs limites fixées pour les PM10. Les mesures automatiques réalisées par TEOM-FDMS ont été comparées aux mesures de référence, selon la dernière version (v2.9) du logiciel de traitement de données élaboré par le RIVM et recommandé par la Commission européenne. En considérant l’ensemble de la série de données, la régression linéaire orthogonale obtenue indique une pente de 0,96 et une ordonnée à l’origine de 2,5. Compte tenu des incertitudes relativement faibles, associées à ces deux valeurs, elles sont à considérer comme significativement différentes de 1 et 0. Ainsi, une correction systématique des résultats obtenus par TEOM-FDMS pourrait permettre une amélioration globale des exercices de comparaison avec la méthode de référence. Néanmoins, ce type de correction engendrerait une augmentation de l’incertitude relative élargie (13,8% au lieu de 13,0% sans correction). De ce fait, et comme préconisé par la TS 16450, il est jugé ici inadéquat d’appliquer une fonction de correction aux mesures par TEOM-FDMS. Par ailleurs, l’incertitude obtenue lors de ces tests pour les mesures automatiques par TEOM-FDMS se situe dans une gamme (de 10 à 15%) pour laquelle la TS 16450 préconise, en l’état, la réalisation du suivi d’équivalence sur un minimum de 3 sites représentatifs des différentes conditions d’utilisation au sein du dispositif. Au vu de l’avancement du projet de norme (nécessitant des travaux de validation réalisés dans le cadre d’un appel d’offre lancé au premier trimestre 2013 ainsi qu’une nouvelle phase de rédaction puis de soumission au Etats Membres), la publication de cette norme n’est pas à prévoir avant 2017 et le caractère contraignant de sa mise en oeuvre avant 2018. Néanmoins, les difficultés d’utilisation rencontrées par les AASQA pour les différents types d’analyseurs de PM incitent au renforcement d’un programme pérenne de suivi d’équivalence cohérent à l’échelle nationale, incluant également les PM2.5, ainsi que l’application de guides méthodologiques nationaux répondant aux exigences européennes en matière de maintenance des analyseurs et de contrôle qualité des données.

  Référentiel technique national Ce guide fait partie du référentiel technique national, conformément à l'arrêté du 19 avril 2017 relatif au dispositif national de surveillance de la qualité de l'air.  Il a été approuvé en CPS (comité de pilotage de la surveillance) du 19 décembre 2017. Mise en application : 1er mars 2018.   Ce document constitue la première version du guide méthodologique pour la mesure de la composition chimique des particules submicroniques non-réfractaires (NR-PM1) par ACSM (Aerosol Chemical Speciation Monitoring). Il concerne l’utilisation des ACSM de type quadripôle (Q-ACSM), fabriqués par la société « Aerodyne R.I. ». Ce guide ne constitue pas un mode opératoire ou un manuel d’utilisation. Le lecteur est invité à se reporter au manuel fourni par le distributeur pour les informations relatives au fonctionnement de l’instrument lui-même. Ce document s’attache à recenser les bonnes pratiques, les fréquences de maintenance ainsi que les étapes de validation des données à respecter. Il a été rédigé sur la base des documents des constructeurs, des échanges avec le distributeur, de l’état de l’art scientifique et des bonnes pratiques mutualisées dans le cadre du réseau européen ACTRIS, ainsi que des retours d’expériences des utilisateurs des AASQA émis notamment lors des réunions du « Groupe Utilisateur ACSM ». Ce guide pour l’utilisation des ACSM pourra être remis à jour en fonction des retours d’expériences des utilisateurs, des préconisations constructeur ou des avancées de l’état de l’art scientifique international