Recherche pour INERIS

Ce rapport synthétise l’ensemble des actions menées dans le cadre de la plateforme PREV’AIR (www.prevair.org) pour répondre aux besoins des utilisateurs. Cela concerne les développements visant aussi bien à étendre les capacités du système de prévision qu’à rendre ses performances plus élevées. La première partie du rapport fournit une estimation du comportement des outils via des indicateurs statistiques classiques permettant de comparer les résultats de modélisation aux observations obtenues en temps quasi réel de la base de données nationale alimentée par les AASQA (associations de surveillance de la qualité de l’air). En 2014, comme en 2013 l’absence d’épisode marquant pour l’ozone a conduit à une stabilité des performances affichées par les prévisions pour ce polluant. Le système a fait preuve d’une bonne aptitude à détecter les quelques épisodes d’ozone. Au sujet des particules, le nombre d’épisode a diminué par rapport à 2013, avec un unique épisode marquant au mois de mars qui a été bien décrit et suivi par les prévisions avec adaptation statistique. Les concentrations moyennes en PM10 sont un peu plus faibles que lors des années précédentes et les performances des prévisions en légère hausse. Plusieurs évolutions du système ont été engagées en 2014 et se poursuivront en 2015 pour doter PREV’AIR de nouvelles prévisions et analyses sur la France. Notamment la prévision FRA05-IFS sera remplacée par une configuration équivalente mais à 4 km de résolution à laquelle des traitements d’adaptation statistique et d’analyse seront associés.

  En 2013, de nouveaux tubes passifs (tubes DSD-DNPH) commercialisés par Supelco ont été évalués et ne semblaient pas adaptés à la mesure de l’acétaldéhyde ni à celle du formaldéhyde dans des  conditions de faibles concentrations. Les essais conduits en 2014 en adaptant le protocole analytique (modification du volume d’injection : 50 µl au lieu de 10 µl préconisé par le fabricant des extraits des tubes DSD-DNPH) ont permis d’obtenir des  résultats supérieures à la limite de quantification du formaldéhyde pour des concentrations ambiantes faibles et proches de celles rencontrées en 2013.   De plus, en 2013, le protocole établi pour la surveillance du formaldéhyde dans les écoles et dans les crèches a été évalué pour le suivi potentiel de l’acétaldéhyde. Ces travaux ont pointé un  problème métrologique lors de l’utilisation des tubes passifs pour la mesure de l’acétaldéhyde en présence de formaldéhyde. Afin de valider ceci, des essais similaires à ceux conduits en 2013 en  chambre d’exposition ont été menés en 2014 à différents rapport molaire entre le formaldéhyde et l’acétaldéhyde.   Ainsi, la compilation des résultats des essais de 2013 et 2014 fait ressortir :   -  Une bonne efficacité des tubes passifs (Radiello 165 et DSD-DNPH) pour la mesure de l’acétaldéhyde en atmosphère vierge d’interférent (i.e.formaldéhyde) en comparaison à la méthode        par prélèvement actif (écarts inférieurs au pourcent)   -  Pour la mesure du formaldéhyde en présence d’acétaldéhyde, les écarts entre les différents supports de prélèvements sont tous inférieurs à 15 % quel que soit les niveaux de concentrations ou       les rapports molaires entre le formaldéhyde et l’acétaldéhyde. Ces résultats sont recevables et cohérents avec ceux observés lors d’études précédentes. Il existe toutefois une tendance à la       sous-estimation systématique des DSD-DNPH de l’ordre de 10 à 15% par rapport au prélèvement actif alors que la sous-estimation des Radiello 165 n’excède pas 7%   -  Pour la mesure de l’acétaldéhyde, lorsque celui-ci est en excès ou dans les mêmes proportions molaires que le formaldéhyde, les écarts entre les différents supports de prélèvement sont du même       ordre de grandeur que pour la mesure du formaldéhyde.   -  A contrario, lorsque le formaldéhyde est en excès par rapport à l’acétaldéhyde (rapport 1,5), la mesure de ce dernier par tubes passifs (Radiello ou DSD-DNPH) est significativement sous-estimée       (60 à 74%) par rapport aux prélèvements réalisés par tubes actif.   Ainsi, il semble avéré qu’un phénomène de compétition entre l’acétaldéhyde et le formaldéhyde existe vis à vis de la réaction avec la DNPH. La cinétique de réaction du formaldéhyde est plus  rapide que celle de l’acétaldéhyde en raison du carbone portant la fonction carbonyle plus électropositif et donc plus réceptif à l’attaque nucléophile de l’azote de la DNPH. Ce phénomène  n’apparaît que pour les prélèvements réalisés sur tube passif dans la mesure où la diffusion et le piégeage sur le tube dépendent fortement de la vitesse de réaction  avec  l’agent  dérivatisant.   Ce  phénomène  est  d’autant  plus  important  que  leformaldéhyde est excès par rapport à l’acétaldéhyde.   Ainsi le LCSQA recommande :   - la modification du protocole initial défini par Uchiyama et al., 2004 concernant le volume de désorption en cas d’utilisation des tubes DSD-DNPH en présence de faibles niveaux d’aldéhydes ;   - préférentiellement l’utilisation des tubes passifs Radiello 165 en raison d’une tendance systématique de sous-estimation par les tubes DSD-DNPH pour la mesure des aldéhydes ;   - la réalisation de prélèvements actifs en complément des prélèvements passifs pour la surveillance de milieux dont les proportions des différents aldéhydes ne sont pas connues ;   - des essais complémentaires à des rapports molaires (F/A) et des niveaux de concentrations  supérieurs  à  ceux  déjà  testés,  en  accord  avec  les  mesures rencontré dans la   littérature,  afin d’asseoir la robustesse des conclusions de ces essais.

Les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) sont des agents carcinogènes génotoxiques pour l’homme et leurs effets sur la santé sont principalement dus aux concentrations retrouvées dans l’air ambiant, et en particulier sur les particules. C’est pourquoi la directive 2004/107/CE a établi la nécessité d’améliorer la surveillance et l’évaluation de la qualité de l’air, en introduisant le suivi des HAP et plus particulièrement du benzo(a)pyrène (B[a]P). Cette surveillance des HAP implique deux étapes : des prélèvements d'air ambiant sur filtres effectués par les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l'Air (AASQA) et l'analyse de ces prélèvements en laboratoire afin de déterminer les concentrations de HAP. La pertinence d'un tel dispositif de surveillance de l'air repose sur la qualité des informations obtenues. Elle peut être garantie de façon pérenne en développant des processus de quantification impliquant un raccordement des mesures réalisées par les AASQA à un même étalon de référence détenu par un laboratoire de référence. Cette procédure permet d'assurer la traçabilité des mesures réalisées sur site et de comparer les mesures effectuées par l’ensemble des AASQA dans le temps et dans l'espace. Dans le cas des analyses en laboratoire, le LCSQA-LNE a, entre autres, pour objectif d'établir la traçabilité métrologique des résultats d'analyse en développant des matériaux de référence certifiés (MRC) caractérisés avec des méthodes de référence primaires : l'utilisation de ces MRC lors des analyses en laboratoire permet de s'assurer de la justesse et de la fidélité des résultats, et de valider la méthode d’analyse. Une synthèse bibliographique sur les MRC de HAP a été réalisée en 2006 et a permis de mettre en évidence que les références de certains MRC disparaissent des catalogues et de montrer que seulement deux types de MRC dans les particules étaient disponibles : un pour l’analyse des particules diesel et l’autre pour l’analyse de poussières dans les habitations. Mais, ces matériaux proposés ne sont pas représentatifs des particules prélevées dans l’air ambiant.   C'est pourquoi le LCSQA-LNE a proposé de développer un MRC adapté à la problématique de la mesure des HAP dans l'air ambiant qui se présentera sous la forme de particules dopées avec des HAP déposées sur des filtres.   La production d'un tel MRC comprend plusieurs phases : ·         Le développement de la méthode d'analyse permettant de caractériser le MRC. ·         La préparation du MRC (mise au point de la méthode de dopage de particules avec les HAP et détermination du mode d’impactage des particules sur le filtre). ·         L’étude d’homogénéité et de stabilité dans le temps du MRC.   La méthode d’analyse des HAP dans les particules par ASE (Accelerated solvent extraction) ayant été finalisée et validée en 2010, il a été entrepris de travailler sur le développement du MRC en 2011 (phases 2 et 3).   Des recherches ont été entreprises concernant la deuxième étape du développement du MRC à savoir sur la nature des particules à doper. Après de nombreux contacts avec les fabricants et la réalisation d'une étude bibliographique, il a été décidé de travailler sur des cendres d’incinération de déchets urbains et/ou industriels. Une fois ce choix de particules effectué, le LCSQA-LNE a réalisé des essais préliminaires qui ont permis d’aboutir à une méthode optimisée de préparation des matériaux de référence :   1.     Dopage des particules avec un mélange liquide des 8 HAP étudiés, 2.     Tamisage des particules dopées pour garantir l’homogénéité après le dopage, 3.     Impactage de 15 mg de cendres dopées sur filtre par « écrasement ».     Ces essais ayant permis de développer une méthode robuste de préparation des matériaux de référence, un lot de 38 filtres a été préparé pour pouvoir entreprendre la troisième étape de l’étude et effectuer des essais d’homogénéité et de stabilité, étapes clés dans le cadre du développement de nouveaux matériaux de référence. Ces essais en cours de réalisation permettront de juger le matériau de référencesur son degré d’homogénéité et sa stabilité dans le temps (moyen et long terme).   En 2012, il est prévu d’envoyer un filtre à l’INERIS pour analyse afin de comparer nos résultats. La dernière étape consistera en la rédaction des procédures et fonds de calcul liés à la fabrication du matériau de référence de HAP.

Conformément à la demande de la Commission Européenne pour un contrôle renforcé de la qualité des mesures réglementaires dans l’air ambiant en Europe, le groupe de travail WG15 du CEN/TC 264, auquel participe le LCSQA, travaille depuis 2009  à la rédaction d’un texte à caractère normatif pour la mesure des PM à l’aide des méthodes automatiques. Ce texte (prEN 16450), actuellement à l’état de projet de norme et vraisemblablement applicable en 2016, implique le suivi d’équivalence des analyses automatiques de PM pour chaque classe de taille (PM10 et PM2,5) et chaque type d’instrument homologué en France. Ce suivi se traduit par la réalisation périodique d’exercice d’intercomparaison (3 à 4 exercices annuels) avec la méthode de référence sur un nombre de sites devant être représentatifs de l’ensemble des conditions rencontrées sur le territoire national (en termes de typologie de station mais également de climat et de niveau de PM et interférents). De plus, un nombre minimum de points autour de la valeur limite est requis pour l’évaluation annuelle sur les trois dernières années glissantes de l’incertitude autour de cette valeur. Ainsi compte-tenu des ces obligations, il était nécessaire de définir une douzaine de stations pour être représentatifs du « climat de PM » au niveau national. La détermination de ces douze stations et la planification des campagnes d’intercomparaison a été réalisées en 2015 après un appel à candidature auprès des AASQA. Ce rapport présente le bilan des campagnes de 2011 à 2014 mais ne doit pas conduire à des conclusions hâtives sur la performance des AMS actuellement homologués en France et permet simplement d’indiquer une tendance sur leur performance. En effet, la pr EN 16450 définit différentes exigences (i.e. représentativité des sites) et calculs statistiques pour déterminer la nécessité d’appliquer une fonction de correction aux données produites par les AMS. Ces exigences n’étant pas actuellement réglementaires et pour certaines encore non respectées, l’application d’une fonction de correction ne doit pas être réalisée. L’application ou non d’une fonction de correction aux données produites par les AMS PM homologués en France devra être décidée à l’horizon 2019 sur la base des résultats obtenus entre 2016 et 2018 conformément aux prescriptions de la norme prEN 16450. Si la nécessité d’appliquer une fonction de correction se confirme, il peut être nécessaire d’envisager la redéfinition du domaine d’application de celle-ci. En effet, actuellement la fonction est calculée pour s’appliquer de façon uniforme au niveau national.  Il pourrait être pertinent de réaliser une exploitation des données sur d’autres sous-ensembles (i.e. niveau régional et/ou par typologie de site) que ceux déjà pris en compte. 

  Ce document fait partie du référentiel technique national, conformément à l'arrêté du 19 avril 2017 relatif au dispositif national de surveillance de la qualité de l'air. Ce rapport est une mise à jour du guide technique de recommandations pour le prélèvement et l’analyse des HAP dans l’air ambiant rédigé en décembre 2011 (Albinet, 2011)..  Il a été validé en Comité de Pilotage de la Surveillance en novembre 2015. Date d'application : 1er janvier 2016   Ce guide est à considérer comme le référentiel français en matière d’exigence de qualité des données obtenues sur l’ensemble du territoire pour la surveillance des HAP dans l’air ambiant en se basant sur les normes NF EN 12341 (AFNOR, 2014), norme NF EN 15549 (AFNOR, 2008), spécification technique XP CEN/TS 16645 (AFNOR, 2013)] et dans les dépôts en se basant sur la norme NF EN 15980 (AFNOR, 2011e). Il s’articule de la façon suivante :   Un chapitre sur le prélèvement et l’analyse du benzo[a]pyrène (B[a]P) et des 6 autres HAP de la Directive 2004/107/CE dans l’air ambiant : Les mises à jour concernent :  l’intégration de l’ensemble des résolutions prises à l’unanimité en CS « benzène-HAPmétaux lourds » et approuvée en CPS depuis 2011 (disponibles sur le site web du LCSQA : /fr/commissions-suivi-groupes-travail/resolutions-adoptees) ; L’intégration des exigences de la spécification technique XP CEN/TS 16645 pour le prélèvement et l’analyse des 6 autres HAP de la Directive (et du B[g,h,i]P) dans les PM10 dans l’air ambiant ; L’intégration des exigences de la norme NF EN 12341 relative au prélèvement des PM10 et applicable pour le prélèvement des HAP particulaires ; Des recommandations sur l’estimation des incertitudes qui font référence aux fichiers Excel mis à disposition par le LCSQA auprès des AASQA ; Les résultats des derniers exercices de comparaisons inter-laboratoires organisés par le LCSQA (section 2.7).  2. Un chapitre concernant le prélèvement et l’analyse autour des sources ponctuelles : Le traitement de cette problématique dans la Directive 2004/107/CE n’est pas très clair et la CS « Benzène - HAP- Métaux » doit encore travailler dessus pour proposer la meilleure méthode possible pour appréhender ce type de sources pour la surveillance des HAP. 3. Un chapitre concernant le prélèvement et l’analyse des HAP dans les dépôts : Une adéquation du guide et des procédures mise en oeuvre dans la cadre du dispositif MERA et des sites ruraux nationaux a été faite. 4. Un chapitre concernant la modélisation : Les textes réglementaires européens introduisent la prise en compte de la modélisation et de l’analyse objective de manière conditionnelle, afin de produire un niveau d’information sur la qualité de l’air, complémentaire aux mesures. Ce chapitre propose des éléments de définition de l’estimation objective et fait un état des études de modélisation des concentrations atmosphériques des HAP qui ont été menées par différents acteurs.5. Un chapitre proposant une liste des éléments essentiels que les AASQA doivent faire apparaître dans leur cahier des charges lors de leur demande de réalisation des analyses des HAP auprès de leurs laboratoires prestataires.

L’interprétation des données produites par des méthodes de « source apportionment » doit être réalisée avec prudence. Si le message sur les particules primaires est exploitable et communicable très directement, dès qu’une source d’émission produit des espèces secondaires, aucune méthode actuellement basée sur la modélisation ou l’observation ne peut donner quantitativement la composition des particules par secteur d’activité. A ce titre, les modèles CAMx, CMAQ et LOTOS-EUROS survendent les capacités de leur module de «source apportionment» à donner cette information. La seule méthode valable par modélisation pour déterminer l’efficacité d’une mesure de réduction d’émission ne peut-être qu’une simulation de celle-ci avec un modèle de qualité de l’air (comme CHIMERE, CAMx, CMAQ et LOTOS-EUROS). En fait, ces modèles ou ce qui peut-être réalisé avec CHIMERE pour le traçage des primaires donnent une information qualitative sur le poids des secteurs pour les espèces primaires uniquement, l’information sur la partie inorganique secondaire est difficilement exploitable. Un guide est proposé dans cette note pour modifier le modèle CHIMERE afin de tracer des sources de particules primaires.

La législation européenne sur la surveillance de la qualité de l’air requiert la cartographie des zones géographiques de dépassement d’une valeur limite et l’estimation du nombre d’habitants exposés au dépassement.  De nombreuses cartographies sont élaborées au niveau local et national pour répondre à cette exigence.  Les cartographies des populations exposées à la pollution de l’air ambiant nécessitent deux variables : les concentrations de polluant d’une part et la population d’autre part, ainsi qu’une méthodologie permettant de croiser ces deux informations.  Le LCSQA a été chargé de travailler sur cette problématique afin d’harmoniser les méthodes employées en France dans le domaine de la surveillance de la qualité de l’air. Le présent rapport s’attache spécifiquement au calcul de la répartition spatiale des populations. Complétant des travaux réalisés en 2013, il développe une approche adaptée à toutes les résolutions spatiales rencontrées pour une étude de la qualité de l’air. La méthode de spatialisation nommée « MAJIC » permet une description très fine de la population à une échelle locale.  Elle exploite plus particulièrement les données des locaux d’habitation de la base MAJIC foncière délivrée par la DGFiP.  Ces données sont croisées avec des bases de données spatiales de l’IGN (BD PARCELLAIRE et BD TOPO) et les statistiques de population de l’INSEE pour estimer un nombre d’habitants dans chaque bâtiment d’un département.  Les limites de la méthodologie identifiées lors de la précédente étude ont pu être levées, ce qui a permis d’appliquer cette méthode en tout point du territoire.  Cette méthodologie garantit ainsi une homogénéité des données de population spatialisée utilisées dans le cadre de la surveillance de la qualité de l’air, que ce soit au niveau local ou au niveau national. Les travaux menés par le LCSQA dans la présente étude ont permis d’automatiser les traitements pour limiter au maximum les futurs travaux nécessaires à la mise à jour de la base de données de population.  Du fait de contraintes sur l’accès aux données MAJIC et de la complexité de la méthodologie MAJIC, le LCSQA assure la mise en oeuvre de cette approche et met à disposition des AASQA les données spatiales de la population qui en sont issues.  Ces données nécessitant une validation locale, des échanges sont prévus entre les AAS.QA et le LCSQA pour corriger si nécessaire les données élaborées par le LCSQA.