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Le LCSQA assure chaque année une assistance technique et méthodologique relative au traitement statistique et géostatistique des données et à l’élaboration de cartographies. Afin de mieux répondre aux besoins des AASQA concernant la cartographie de la pollution en milieu urbain, et en complément des travaux méthodologiques conduits sur ce sujet, cette assistance s’est étendue à l’utilisation des modèles de dispersion.   La présente note synthétise les actions réalisées en 2014 dans ces différents domaines pour le compte des AASQA. Ces actions ont pris différentes formes : échanges téléphoniques, déplacement sur site, sessions de formation. Parmi les tâches effectuées en 2014, on relèvera plus particulièrement la mise au point d’une nouvelle formation sur l’application de la géostatistique et la production de cartographies avec le logiciel R et un appui technique en modélisation auprès de Qualitair Corse.

D’importants épisodes de pollution particulaire ont impacté la métropole (en particulier la façade ouest, le bassin parisien, l’Alsace et Rhône-Alpes) en fin d’année 2014 - début d’année 2015. Cette note synthétise les résultats obtenus pour ces épisodes dans le cadre du programme CARA, notamment par analyses chimiques de filtres prélevés par les AASQA sur 13 sites du dispositif national au cours de ces épisodes. Les interprétations scientifiques proposées dans cette note pourront être consolidées en cours d’année 2015, notamment à l’aide d’une analyse plus approfondie des mesures réalisées par aethalomètres multi-longueurs d’onde. La variabilité spatiale et temporelle des niveaux de PM10 observée autour du 1er janvier 2015 est principalement liée aux fluctuations des concentrations de matière organique. Cette dernière fraction constitue près des ⅔ de l’ensemble des PM10 pour les sites de fond urbain ayant pu être étudiés et présentant un dépassement du seuil journalier de 50μg/m3. L’analyse du contenu en lévoglucosan sur l’ensemble des filtres disponibles permet de conclure à la forte influence de la source « combustion de biomasse » sur ces niveaux de matière organique. Ces résultats sont à relier en premier lieu à l’utilisation accrue du chauffage au bois au cours des vacances et jours fériés, couplée à des conditions météorologiques défavorables à la dispersion des polluants autour du 1er janvier 2015, en particulier sur la partie ouest de la France. Sur l’ensemble des sites étudiés ici, seul celui de proximité automobile de Strasbourg Clémenceau présente des dépassements du seuil journalier de 50μg/m3 ne pouvant être directement expliqués par la combustion de biomasse.

Le cadre régalien et normatif de la surveillance de la qualité de l’air en France est en cours d’évolution, notamment en raison du processus de révision des deux Directives européennes en vigueur  (prévu à partir de 2015) et de la mise en œuvre (suite à leur révision en 2013) de plusieurs  méthodes de référence normalisées (ex : SO2, NO/NOx, CO, O3, PM10 & PM2.5...). De même, des  décisions prises par la Commission Européenne concernant le processus de rapportage ou le  traitement des contentieux (en cours pour les PM10 et pour le NO2) vont impacter le travail  quotidien des AASQA. Cette évolution va influencer la stratégie nationale de surveillance de la  qualité de l’air, dont un cadrage général va être établi avec le 1er Plan National de la Surveillance de la Qualité de l’Air (PNSQA) et sa déclinaison au plan régional via les PRSQA des AASQA dont la 3ème version est prévue à partir de 2016. En tant que Laboratoire de Référence dans le domaine de la Qualité de l’Air notifié par le Ministère en charge de l’environnement, le LCSQA a pour missions l’aide à l’application correcte des textes de référence ainsi que l’assurance de la qualité des mesures dans le respect des exigences des Directives. Pour cela, il participe aux travaux de normalisation nationale (AFNOR – Association Française de NORmalisation) et européenne (CEN – Comité Européen de Normalisation) et assure la transmission de l’information auprès des acteurs du Dispositif National de Surveillance, notamment au travers des Groupes de Travail et des Commissions de Suivi. Il contrôle la correcte application des exigences techniques et législatives lors des audits de vérification technique.   Les travaux décrits dans le présent rapport permettent au LCSQA d’apporter au Dispositif National de   Surveillance   les   éléments   d'une   vision   d'ensemble  des   activités   de surveillance  de la qualité de l'air sur tout le territoire, et d’assurer leur cohérence avec les contraintes régaliennes, techniques en tenant compte de la réalité du terrain. Dans la continuité des années précédentes, les travaux du LCSQA en 2014 ont permis :   d’assurer une application homogène des textes de référence sur le territoire national en vue de leur respect, de contribuer aux choix stratégiques & économiques du Dispositif National, de valoriser la position française au niveau européen.   Ainsi, en 2014, les travaux du LCSQA en matière de normalisation & réglementation ont été les suivants :   participation aux travaux de normalisation européenne, nationale et internationale : normalisation européenne (8 GT du CEN TC 264 sur l’air ambiant extérieur et intérieur impliquant 9 experts du LCSQA), normalisation nationale (3 Commissions de l’AFNOR impliquant tous les experts du LCSQA). Il est à noter que l’année 2014 a vu la réactivation de 2 GT Ad Hoc dans le cadre de la révision de normes AFNOR (Normes sur les pesticides et sur l’étalonnage, impliquant 4 experts du LCSQA), normalisation internationale (3 GT de l’ISO TC 158 sur l’analyse des gaz, en lien avec la Commission AFNOR E29EG « Préparation et utilisation de mélanges de gaz en analyse » impliquant 2 experts du LCSQA) participation aux groupes d’expertise européens (AQUILA sur le plan technique et FAIRMODE sur le plan de la modélisation) mandatés par la Commission Européenne, impliquant 5  experts du LCSQA. Ces travaux vont dans la logique de convergence des approches  métrologiques  et  par  modélisation  souhaitée  par  la  Commission Européenne pour la surveillance de la qualité de l’air et dans le cadre du processus de révision des 2 Directives « qualité de l’air » qui devrait être lancé en 2014, participation aux échanges avec la Commission Européenne (ex : Contentieux en cours sur les PM10 et probable pour le NO2, suivi de l’IEM…), mise en application effective (ou par anticipation) des exigences ou recommandations découlant des points précédents, associées à l’arrêté du 21/10/11 et à la lettre annuelle de cadrage du MEDDE, etc …), se traduisant par : l’apport d’un appui technique pour l’élaboration des recommandations nationales  pour  le  dispositif  national  (note  de  cadrage, guide méthodologique…) et des propositions de résolutions faites dans le cadre des Commissions de Suivi, la vérification de leur application effective, au travers des actions de contrôle sur le terrain que les experts des équipes du LCSQA effectuent en audit chez les AASQA (5 audits en 2014), Tous ces travaux s’effectuent en collaboration avec les acteurs du Dispositif national de surveillance (MEDDE, LCSQA, AASQA), notamment dans le cadre des études menées par le LCSQA et de ses missions de coordination. L’ensemble des actions d’appui à la surveillance, à la planification et aux politiques territoriales est décrit sur le site du LCSQA (http://pro-lcsqa2.lcsqa.org/fr/).

Jusqu'au 1er janvier 2007, la surveillance opérationnelle des PM10 était réalisée en France par des systèmes de mesure automatique de type TEOM ou jauge Bêta. Or, comparés à la méthode de référence EN 12341, ces systèmes sous-estiment les concentrations de PM10. Il s’agit  un artefact connu, lié à la perte de composés volatils.Depuis le 1er janvier 2007, conformément à la législation européenne, la surveillance opérationnelle des PM10 est réalisée de manière à assurer l’équivalence avec la méthode de référence. Deux techniques de mesure sont utilisées en France :   le TEOM-FDMS de Thermo R&P ou  la jauge radiométrique MP101M-RST d’Environnement SA pour la mesure des PM10, le TEOM-FDMS de Thermo R&P pour la mesure des PM10 et des PM2.5. Toutes les stations de mesure de particules ne pouvant être immédiatement pourvues de tels appareils, une stratégie nationale transitoire, fondée sur le concept de site de référence, a été élaborée. Les sites de référence, équipés à la fois de l’ancien et du nouveau système de mesure, délivrent simultanément des données de PM10 non volatiles et de PM10. L’écart entre les deux variables est appelé « delta ». Sur les autres stations, la concentration de PM10 est déterminée en ajoutant à la concentration de PM10 non volatiles le delta d’un site de référence adéquatement choisi. On parle alors de mesure « ajustée ». Pour les années antérieures à 2007, aucune mesure ne permet de réaliser un tel ajustement. Une méthode de correction qui utilise la fraction volatile (nitrate d’ammonium) modélisée par le code de chimie-transport CHIMERE est en conséquence proposée. La nouveauté de ces approches implique que l’on en fasse un suivi régulier. Le présent bilan porte sur les données de particules recueillies en 2009. Il met à jour les bilans des années 2007 et 2008, dont il confirme les principales observations. Pour l’année 2009, 35 sites de référence disposant de données sur au moins 75% de l’année sont recensés. En moyenne par saison, la fraction volatile des PM10 représente, en masse, entre 26% (juillet-septembre) et 58% (janvier-mars) de la fraction non volatile, soit une moyenne de 40% sur l’année. Rapportée à la masse de PM10 totales, cette fraction volatile varie entre 21% (juillet-septembre) et 37% (janvier-mars), soit une moyenne de 29% sur l’année. La proportion de particules volatiles en hiver et au printemps est supérieure à celle des années précédentes. Elle peut être liée à des conditions météorologiques très propices à la condensation de nitrate d’ammonium et d’espèces organiques semi-volatiles en phase particulaire (hiver froid notamment). En moyenne sur les sites de référence, la prise en compte de cette fraction volatile augmente la concentration moyenne annuelle de PM10 d’environ 7 µg.m-3. L’effet sur les dépassements de valeurs limites est également sensible. Il est plus particulièrement manifeste lorsque les statistiques sont calculées sur l’ensemble des stations de mesure de PM10 . Le nombre de sites pour lesquels le seuil journalier de 50 µg.m-3 est dépassé plus de 35 fois dans l’année passe ainsi de 3 à 36. L’étude des PM2.5 est limitée par le petit nombre de stations mesurant à la fois des données de PM2.5 non volatiles et des données de PM2.5. Elle montre cependant la contribution significative de la fraction volatile aux dépassements des seuils réglementaires annuels.   En ce qui concerne la cohérence spatiale des deltas utilisés dans l’ajustement des concentrations, cette étude met en évidence : un ensemble relativement homogène, qui s’étend sur les régions Picardie, Ile-de-France, Normandie, Bretagne, Pays de Loire, Centre ; une zone très hétérogène : le pourtour méditerranéen ; Le reste de la France se laisse moins aisément caractériser, avec des similarités entre stations et des différences plus ou moins prononcées entre d’autres. Si les données suggèrent une influence possible de la typologie sur la fraction volatile, le petit nombre de stations de référence autres qu’urbaines (une station rurale et une station de trafic) ne permet pas de l’établir de façon certaine. Pour ce qui est des données antérieures au 1er janvier 2007, la méthode de correction conçue à l’aide du modèle CHIMERE consiste à ajouter deux termes à la concentration non volatile mesurée : le premier est le nitrate d’ammonium simulé par CHIMERE, le second est une fonction linéaire de la concentration non volatile. Les prélèvements et analyses chimiques effectués à l’occasion du programme CARA et la comparaison de CHIMERE avec ces données expérimentales ont en effet montré que le nitrate d’ammonium modélisé ne représentait pas nécessairement l’intégralité de la composante volatile. La méthode a été évaluée lors des travaux LCSQA de 2009. Les coefficients régionaux utilisés dans le second terme correctif sont ici mis à jour, afin de tenir compte de l’ensemble des  données de delta disponibles sur les sites de référence (années 2007 à 2009).Outre les développements destinés à un meilleur suivi des concentrations de particules, les méthodes de recherche de contributions de sources suscitent un intérêt croissant dans l’étude de la pollution particulaire. Elles ont pour objet d’identifier la part représentée par chaque type de source dans les concentrations observées. Elles favorisent une meilleure compréhension des phénomènes de pollution et peuvent être utiles à l’élaboration de plans d’action. Les approches sont variées. L’état des lieux proposé en seconde partie du rapport est consacré aux méthodes fondées sur la modélisation. Parmi celles-ci, on distingue les méthodes qui développent une approche mécanistique, plus complètes mais coûteuses, de celles qui procèdent par analyse de sensibilité, plus simples à mettre en oeuvre mais plus restreintes dans leur application. Comme aucune méthode ne prévaut actuellement, les études consistent souvent en la comparaison des résultats de plusieurs d’entre elles, et certaines s'accompagnent d'une analyse d'incertitude. L'INERIS s'engage de plus en plus dans cette problématique, à l’occasion d'études d'impact, comme l’analyse de la contribution transfrontalière aux dépassements de seuils, et par le développement d'une version du modèle CHIMERE orientée sur la recherche de sources (approche mécanistique).  

L’interprétation des données produites par des méthodes de « source apportionment » doit être réalisée avec prudence. Si le message sur les particules primaires est exploitable et communicable très directement, dès qu’une source d’émission produit des espèces secondaires, aucune méthode actuellement basée sur la modélisation ou l’observation ne peut donner quantitativement la composition des particules par secteur d’activité. A ce titre, les modèles CAMx, CMAQ et LOTOS-EUROS survendent les capacités de leur module de «source apportionment» à donner cette information. La seule méthode valable par modélisation pour déterminer l’efficacité d’une mesure de réduction d’émission ne peut être qu’une simulation de celle-ci avec un modèle de qualité de l’air (comme CHIMERE, CAMx, CMAQ et LOTOS-EUROS). En fait, ces modèles ou ce qui peut-être réalisé avec CHIMERE pour le traçage des primaires donnent une information qualitative sur le poids des secteurs pour les espèces primaires uniquement, l’information sur la partie inorganique secondaire est difficilement exploitable. Un guide est proposé dans cette note pour modifier le modèle CHIMERE afin de tracer des sources de particules primaires.

Ce document fait partie du référentiel technique national, conformément à l'arrêté du 19 avril 2017 relatif au dispositif national de surveillance de la qualité de l'air Mise en application : 2015   Les données de population spatialisées sont couramment utilisées : • pour évaluer l’exposition des populations telle que rapportée à l’Europe en application des directives, • comme critère de choix dans l’implantation et la caractérisation des sites de mesure (sites fixes et campagnes de mesure), • et comme variable auxiliaire dans des travaux de cartographie. Des travaux LCSQA menés depuis 2012 ont permis d’élaborer une méthodologie nationale harmonisée de distribution géographique (ou « spatialisation ») de la population : cette méthodologie a été nommée méthodologie MAJIC en référence aux données MAJIC utilisées. Celle-ci est applicable à une échelle locale et nationale. Lors du dernier trimestre 2014, des jeux de données test ont été fournis à des AASQA volontaires et au CEREMA1 pour validation. Début 2015, les données finales (année de référence INSEE 2011) ont été fournies à l'ensemble des AASQA pour une utilisation dans le cadre du rapportage de l'année 2013. Ces données de population peuvent nécessiter localement quelques ajustements selon l’expérience de chacune des AASQA. Des échanges entre le LCSQA et les AASQA permettront de corriger, si nécessaire, ces données pour obtenir une base de données spatialisée des populations homogène sur l’ensemble du territoire. La présente note décrit les vérifications locales qu’il est recommandé d’effectuer et définit les modalités d’échange entre le LCSQA et les AASQA.

En réponse à des sollicitations régionales et en concertation avec le LCSQA, certaines AASQA ont récemment acquis des granulomètres de type UFP3031 (commercialisés par la société TSI) pour la mesure des particules ultrafines. Trois d’entre elles (Air Rhône-Alpes, AirAq et AirPACA) sont actuellement équipées de cet instrument. Ce dernier présente l’intérêt de ne pas utiliser de source radioactive ni de butanol contrairement à la plupart des autres granulomètres disponibles sur le marché et/ou utilisés pour des travaux de recherche. En 2012 et 2013, les travaux du LCSQA sur les particules ultra-fines ont essentiellement porté sur la préparation et la réalisation d’exercices d’intercomparaison de ces granulomètres. Ainsi, trois intercomparaisons en laboratoire ont été organisées à l’institut TROPOS (Leipzig, Allemagne). Cet institut dispose en effet d’un granulomètre considéré comme méthode de référence par la communauté scientifique européenne. Une intercomparaison a également été organisée dans une station d’Atmo Picardie afin d’évaluer le comportement des analyseurs et de leur ligne de prélèvement en conditions réelles d’utilisation. L’objectif des campagnes réalisées à Leipzig étaient de vérifier le respect des critères de bon fonctionnement définis avec le constructeur. Seuls les deux instruments d’Air Rhône-Alpes ont pu prendre part à l’ensemble de ces campagnes. Des écarts significatifs vis-à-vis de ces critères ont été observés lors des trois campagnes. En particulier, malgré des résultats relativement satisfaisants lors de la première campagne (janvier 2012), les comparaisons par rapport à la méthode de référence d’octobre 2012 indiquent une nette surestimation (e.g. de 10 à 40%) pour les classes de taille les plus fines (20-30nm, 30-50nm et 50-70nm) et une sous-estimation (jusqu’à 20%) pour les classes de taille les plus grosses (>100 nm). Cependant, une tendance à l’amélioration a pu être constatée lors de la troisième intercomparaison (mars 2013), suggérant l’absence de dérive systématique sur les instruments et la période étudiée. Concernant les tests de reproductibilité, malgré des résultats globalement encourageants pour les différents couples d’analyseurs d’Air Rhône-Alpes et d’AirAq, l’inhomogénéité des protocoles de calibration (e.g. à l’aide du SMPS TROPOS pour les instruments d’Air Rhône-Alpes et du SMPS TSI pour ceux d’AirAq et Air PACA) pourrait engendrer une différence de comportement d’un site de mesure à l’autre en fonction des situations. L’ensemble des résultats obtenus montrent que les appareils de type UFP3031 testés en 2012 et 2013 semblent pouvoir fournir des informations utiles et suffisamment fiables pour une surveillance indicative en air ambiant sous réserve d’une optimisation de leurs protocoles de maintenance et de contrôle qualité et de l’homogénéisation de leur procédure de calibration. Les travaux 2014 porteront notamment sur ces points d’améliorations.

La directive européenne 2008/50/CE [1] concernant la qualité de l’air ambiant et un air pur pour l’Europe impose aux Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l’Air (AASQA) la mise en place d’une stratégie de surveillance du benzène. Certaines d’entre elles ont choisi depuis 2009, de s’équiper de préleveurs afin de réaliser des prélèvements par pompage sur tube selon la norme NF EN 14662-1. Le LCSQA a accompagné les AASQA pour la mise en oeuvre des préleveurs actifs sur le terrain et le guide méthodologique (2014) [2] pour la surveillance du benzène a été mis à jour dans ce sens. Dans ce contexte certaines AASQA ont fait le choix de fabriquer leurs propres préleveurs. Ainsi, lors des discussions menées en 2010 dans le cadre de rencontres techniques avec les membres des AASQA il a été décidé de limiter le nombre de modèles de préleveurs développés par les AASQA, à un maximum de trois en respectant les exigences de la directive, du guide méthodologique et de la norme NF EN 14662-1. Depuis 2011, des préleveurs commerciaux et « fait maison » ont fait l’objet d’évaluations de leurs performances métrologiques lors des essais en atmosphère simulée (chambre d’exposition) [3] et en atmosphère réel (site urbain à porte d’Auteuil et site industriel à Feyzin) [4][5]. En 2013, quatre préleveurs ont fait l’objet des essais de comparaison sur le site de Feyzin d‘Air Rhône-Alpes. Lors de cette campagne, les résultats n’ont pas été satisfaisants contrairement aux campagnes précédents [5]. En 2014, trois nouveaux préleveurs conçus par AirAQ, AIRPARIF et Air Normand, ainsi que le préleveur commercial SYPAC d’ORAMIP ont été soumis à des tests de réception métrologique avant leur installation sur le terrain afin d’évaluer leurs caractéristiques de performance dans des conditions équitables. Les résultats des essais nous ont permis de comparer non seulement la performance des appareils mais aussi d’identifier dans certains cas la source responsable de la dispersion de mesure observée. Les résultats de la campagne de validation sur le terrain de 2014 sont plus satisfaisants que ceux obtenus pendant la campagne menée en 2013. En général les critères imposés par la directive européenne et ceux fixés dans le guide méthodologique ont été respectés, en particulier la dérive du débit et l’écart relatif entre deux tubes d’un même préleveur. Ainsi, les résultats d’incertitude de mesure pour le benzène n’ont pas été totalement satisfaisants. Cependant, des écarts ont été relevés entre les deux méthodes de référence citées par la directive, celle par pompage sur tubes actifs et celle par pompage et mesure automatique.

Afin de répondre aux exigences de l’arrêté du 26 mars 2014 concernant le déclenchement des procédures d’information et d’alerte, les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l’Air doivent être en mesure d’estimer sur leur territoire de compétence les surfaces et populations touchées par des dépassements de seuil. Pour les aider dans cette tâche, des développements spécifiques ont été réalisés dans PREV’AIR. La chaîne de calcul mise en place, dédiée à la prévision des dépassements des valeurs limite de qualité de l’air et dénommée PREV’AIR-Urgence, est désormais opérationnelle. La présente note en décrit le fonctionnement et les produits ainsi que les évolutions envisagées.

Cette étude a permis d’établir les cartographies de 2008 à 2010 de la contribution des HAP aux PM (PM10 et PM2.5). Bien qu’il ne s’agisse pas d’une exigence réglementaire, on observe de nombreuses zones « blanches » quant à une surveillance combinée des HAP et PM, et notamment des PM2.5, alors qu’elle serait d’un intérêt majeur en termes d’évaluation de l’impact sanitaire des particules. En effet, même si les concentrations en particules sont à priori faibles, leur composition chimique (par exemple, la concentration en HAP) peut avoir un rôle déterminant dans leur potentiel toxique. Les contributions des HAP aux PM les plus fortes sont globalement observées sur les sites industriels et sont similaires pour les autres typologies de sites (urbains, trafics, ruraux, périurbains). Les ratios B[a]P/PM10 et B[a]P/PM2.5 les plus importants sont observés notamment en Rhône-Alpes tous types de sites confondus. Les variations des contributions hivernales et estivales sont moins marquées sur les sites industriels et trafic, et plus importantes sur les sites urbains, ruraux et périurbains. Ces résultats mettent en avant l’influence importante de la source résidentielle liée au chauffage, et en particulier au chauffage au bois, sur la contribution des HAP aux PM et donc sur la toxicité des PM en hiver. Si les corrélations des concentrations en HAP et des PM sont évidentes sur les sites trafic (notamment avec les PM2.5) (r² > 0,7), montrant que la source majoritaire des HAP particulaires semble essentiellement liée au trafic sur ces sites, elles sont un peu plus faibles sur les sites urbains, ruraux et périurbains (0,4 L’étude des tendances à long terme montre une évolution significative à la baisse (-30 à -50 %) de la contribution du B[a]P aux PM10 sur les deux sites urbains du Nord Pas de Calais depuis 6 à 8 ans, sur 2 des 3 sites urbains de Rhône-Alpes (Grenoble-Les Frênes et Lyon Centre, 5 à 6 ans) et sur seulement 1 seul des 4 sites urbains de l’Île-de-France (Vitry sur Seine, 8 ans). Sur le site trafic de l’Ile de France (Périphérique Auteuil) cette tendance est aussi clairement à la baisse (-50 % entre 1998 et 2010). Comme pour les sites urbains de Rhône-Alpes et d’Île-de-France pour lesquels aucune évolution significative n’est mise en évidence, la contribution des HAP aux PM sur un site industriel en Rhône-Alpes (Vénissieux Village) est restée constante sur ces 5 ou 12 années (selon les sites, données de 1998 à 2010). Ces résultats montrent que même si les émissions globales de HAP ont continué à diminuer en France sur ces 12 dernières années, leur contribution à la masse des particules sur la moitié des sites retenus pour cette étude, a peu évolué. Le potentiel toxique (cancérigène) des particules lié aux HAP n’a pas évolué mais surtout il n’a pas baissé malgré la mise en place des politiques de gestion de qualité de l’air et les avancées technologiques des processus et traitements des combustions ayant eu lieu dans le même temps.